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直接甲酸燃料电池(简称DFAFC)是通过电化学反应直接把甲酸和氧气中的化学能转化为电能的新兴能量转换装置,在能源领域中有很高的潜在的应用前景。由于DFAFC具有低温工作性能好,能量密度大,环境友好等优点,正在受到广泛的关注。
催化剂是直接甲酸燃料电池的关键组成部分,是由金属和载体构成的。虽然铂具有较高的电催化活性,但是由于Pt价格昂贵,限制着其商业化的进程。Pd在地球上的储量是Pt的五十倍,资源相对丰富,是铂的很好的替代选择。催化剂的载体通常采用商业VulcanXC-72和碳纳米管,但是它们的合成需要高温高压苛刻的条件。因此,研究新型的载体具有重要意义。本论文开展了采用不同的载体制备Pd基催化剂,以及甲酸氧化的电化学活性研究。通过傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、循环伏安法(CV)、计时电流法等分析测试技术,对催化剂的形貌、结构、电化学性质等进行了详细研究,其主要内容如下。
(1)概述了直接甲酸燃料电池的概况,介绍了常用的催化剂制备方法,和载体的研究进展。
(2)采用简单的水热方法以葡萄糖为原料合成炭微球(Carbon Microspheres,CMS),用它作为载体,负载Pd催化剂。作为对比研究,我们考察了酸性条件下,Pd/CNTs催化剂和Pd/XC-72催化剂对甲酸氧化的反应,结果表明三种催化剂中以炭微球为载体制备的催化甲酸氧化的活性最高。
(3)采用乳液方法合成了聚苯乙烯微球,接着以该微球为模板,制备出聚苯乙烯/聚吡咯复合微球,负载Pd制备出Pd/PS@PPY-XC-72催化剂,相比Pd/PS@PPY催化剂和Pd/XC-72催化剂,对甲酸氧化的电催化性能有所提高。
(4)探索了在不同温度下用吡咯进行修饰活性炭(Actirated Carbon,AC),然后在上面负载Pd制备出不同的催化剂,并将它们对甲酸氧化的性能和稳定性进行了对比。结果表明碳化温度越高的活性炭作为载体时催化剂的活性越高。
上述研究结果不仅丰富了现有的催化剂载体,对于甲酸燃料电池的发展也有着重要的意义。