MnO2/N-3DG气凝胶催化剂的制备及臭氧催化反应器优化设计模拟

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:keiryu
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苯扎贝特(Bezafibrate,BZF)属于典型的药物和个人护理用品(pharmaceutical and personal care products,PPCPs)类污染物,排入环境会对周围环境造成长期潜在的危害。传统的污水处理工艺难以完全降解废水中的BZF,而催化氧化技术如臭氧催化氧化技术能快速有效地去除水中的难降解有机物,保护水环境。催化剂作为臭氧催化氧化技术的核心决定了有机物的降解去除效率。本文采用原位合成法和浸渍法制备出了二氧化锰负载氮掺杂三维石墨烯(MnO2/N-3DG)催化剂,并以BZF为去除对象,通过对比研究,确定原位合成法制备的催化剂具有更高的催化活性。红外光谱对催化剂表征结果表明,3DG表面的氮元素以-NH2的形式存在,MnO2通过Mn-O-C化学键连接的方式负载在N-3DG表面。N-3DG作为载体能有效吸附水中的BZF,与MnO2有良好的协同作用。利用原位合成法制备的MnO2/N-3DG催化剂,反应90 min,臭氧催化氧化对BZF和TOC的去除效率分别能够达到100%和75%。通过分析BZF的化学结构及臭氧催化氧化机理,认为臭氧催化氧化降解BZF过程中可能产生14种中间产物,催化过程产生的OH·自由基是BZF完全开环的关键。采用Fluent软件对臭氧催化氧化反应器内部流场进行了数值模拟。通过对比反应器内设置导流筒前后的流态和气相分布变化,发现反应器内设置导流筒后,流场的流态得到了明显改善,更有利于催化剂与气、液两相的接触;且流场平均气含率增高了约30.6%,大大提高了反应体系对臭氧的利用效率。对设置导流筒的臭氧催化氧化反应器的结构进行了优化模拟。结果表明,在曝气板与底部距离为0.025 m、导流筒高度为0.425 m、导流筒与反应器直径比为0.65的条件下,反应器内部流场能形成稳定充分的环流,流场平均气含率增高了14.8%,增强了系统对臭氧的利用效率。此外,探究了进气流量和初始气泡直径对流场的影响。研究发现,增加进气流量能有效提高流场平均气含率,当进气流量达到0.3 L·min-1时,导流筒导流得到充分利用。初始气泡直径在0-2 mm范围增大能提高流体速度,超出范围后逐渐稳定在0.2 m·s-1。流场平均气含率和气-液相接触面积都会随着初始气泡直径增大而降低,导致系统对臭氧的利用效率降低。模拟结果为臭氧反应器的优化设计提供了理论依据和技术支持。
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