碳基纳米界面新型可视化传感器的设计

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随着经济的发展及工业水平的进步,环境污染问题也越来越严峻,尤其是重金属污染离子对环境的危害已经引起了人们的广泛关注。同时,人类的健康受到的有毒金属离子的威胁。因此,如何高效地、简便地识别阳离子污染物已成为纳米科学领域最广泛研究方向之一。并且开发用于识别待测物的金属酶催化剂也是现在的课题研究热点。本论文设计并开发了几种简单、快速、高灵敏度、高选择性、稳定及智能的可视化分析检测方法,这些方法用于检测环境中重金属离子污染物以及对疾病早期标志物的诊断。第一,本部分设计了快速、高灵敏度及高选择性的在水体系中检测甲基汞离子(CH3Hg+)的可视化分析方法。在本部分中,已制备的2D Pd/PEI/GO纳米杂化材料具有一定的类过氧化物酶活性,在CH3Hg+的刺激增强作用下,其类过氧化物酶活性明显增强,有效促进3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)溶液由无色变为蓝色,通过可视化方法对工业废水及人血清中的CH3Hg+进行定性定量分析检测。第二,本部分设计了通过控制类过氧化物酶反应进程的金属离子传感机制用于Cu2+的高灵敏可视化分析检测方法。该分析方法具有绿色,简单,快速,选择性好,灵敏度高,稳定及智能等优势。该方法良好的检测性能归因于在苯丙氨酰胺(LPN)配体功能化碳量子点(LCQDs)表面的原位构建Cu(II)-N配位活性中心良好的类过氧化物酶催化性能,即原位形成Cu(II)-LCQDs。本部分实验中,将Cu(II)-N配位活性中心嫁接于LCQDs表面,而碳质骨架具有良好的热稳定性和化学稳定性,二者有效结合致使整体电子离域范围有效增加,类过氧化物酶活性及稳定性明显提升。可实现现场对环境及食品中污染物进行检测的要求。第三,本部分设计了以苯丙氨酰胺(LPN)配体功能化的氮掺杂的碳量子点(LPQDs)为碳基骨架,将Cu2+与配体表面氨基配位,制备Cu(II)-LPQDs碳基纳米平台。采用信号放大策略,高灵敏可视化/荧光双模式检测过氧化氢(H2O2)。Cu(II)-N配位活性中心嫁接于LPQDs表面,致使整体电子离域范围有效增加,类过氧化物酶活性及稳定性明显提升。本部分的研究结果对于绿色非贵金属参与的纳米传感平台的构建及其催化机理的研究提供了线索,本部分中,Cu元素参与的金属酶,其类过氧化物酶活性优于其它过渡金属元素所构建的金属酶。
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