木质素模型化合物的合成及解聚研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:chrdi_xjj
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木质素作为富含芳环结构的大分子聚合物,对其的充分利用可以有效地缓解化石能源日益枯竭的困境,同时通过对木质素的解聚反应可使其成为可再生芳香族化合物的来源。但由于木质素结构复杂,并且在提取过程中还会生成大量的碳碳键,使得化学性质更加稳定,直接对木质素解聚具有一定的困难。因此,本文研究了木质素模型化合物的设计、合成和解聚过程及不同催化条件下对Kraft木质素的解聚过程。主要研究内容及结果如下:(1)以异丁香酚为原料合成了 β-5二聚体木质素模型化合物;以3-甲氧基-4-羟基苯乙酮为原料经过六步反应合成了 β-O-4二聚体模型化合物(β-0-4键是木质素中含量最高的键型);以联苯单乙酮为原料合成了新型的四聚体模型化合物,这种化合物含有α-O-4、β-0-4、β-5和5-5键四种不同的键型。采用气相色谱质谱联用和核磁共振光谱对以上三种模型化合物的结构进行了表征,确定了化合物分子量并且产物结构均与目标产物一致;(2)根据模型化合物键型的不同选取了适当的催化剂(如Ru/C、Ru/MgA1204、NiW/C、FeOOH/C 和 Pt/A1203 等)及最佳反应条件对以上三种模型化合物进行解聚,采用气相色谱质谱联用分析解聚产物,结果表明β-5键只有在FeOOH/C催化剂的剧烈反应条件下才会全部发生断裂,而cα-O-4键和β-O-4键在所有的催化剂及反应条件下均能发生断裂,本论文中使用的催化剂均不能断裂四聚体模型化合物中的5-5键。(3)以Ru/C、NiW/C和FeOOH/C为催化剂对Kraft木质素进行解聚反应,并对得到的解聚产物进行GC/MS分析,结果表明FeOOH/C、Ru/C和NiW/C三种催化剂对木质素的解聚能力依次递减。且FeOOH/C催化剂能断裂木质素中的碳碳键,这一结论与解聚模型化合物的结论一致。
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