碳纳米材料，尤其是单壁碳纳米管和石墨烯，因其独特的性能和广泛的应用前景，受到了研究者们越来越多的关注。而如何可控地制备得到具有特定结构和性能的单壁碳纳米管和石墨烯则是其进一步研究和应用的基础和前提。本论文正是针对着如何可控地制备特定结构和性能的单壁碳纳米管和石墨烯进行展开的。以下是本论文主要的工作和结论:　　 1.使用Se作为助催化剂通过电弧放电法制备得到了克量级高纯度高质量窄直径分布的单壁碳纳米管。简单纯化后纯度大于99％，且直径基本都在1.5 nm左右。Se对单壁碳纳米管的浸润作用是提高其纯度和减小直径分布的关键因素。　　 2.提出了一种新的电解方法来提纯单壁碳纳米管初产物，该方法简单有效，而且能够在纯化单壁碳纳米管的同时保证其较高的质量。　　 3.提出了一种简单高效且普适性的方法来定量评估分离后单壁碳纳米管的金属/半导体性含量。该方法还能推广到计算出任何组分的单壁碳纳米管样品的金属/半导体性含量。　　 4.通过使用鳞片石墨作为碳源，ZnO或ZnS作为催化剂，利用电弧放电法制备得到了克量级高质量的少数层石墨烯。同时提出了催化生长机制和高温剥离机制同时共存的生长机理。　　 5.通过化学气相沉积法在两片催化剂薄膜夹层中间可控地制备出了双层和三层的石墨烯。