随着人类社会对化石燃料的需求不断增加,工业二氧化碳排放日益增长,二氧化碳导致的问题广受各界关注。当前工业应用的二氧化碳捕集过程主要使用醇胺吸收法。该方法虽然技术成熟,但需要水作为溶剂,以降低其醇胺工作粘度。大量溶剂水（50⁷0wt%）的添加会导致吸收体系的质量捕集容量下降;并且由于水具有相对较高的比热容,还造成二氧化碳热脱附过程等能耗巨大。此外,碱性水相条件对捕集设备的管道也具有腐蚀性。因此,高效非水相二氧化碳吸收剂的开发,成为当前学术和工业界亟需解决的问题。本论文发展了具有针对性的分子功能化策略,并依此设计合成了新型非水相二氧化碳吸收剂,使其既具有高捕集容量和低脱附能耗,又保持与醇胺水溶液相近的良好流动性。主要内容如下:（1）设计合成了烷氧基功能化乙醇胺型吸收剂,即通过简便易行的合成策略,将廉价易得的乙醇胺（MEA）功能化,以适应非水相条件。该类吸收剂具有较高的捕集容量（25 ^oC条件下为11-19 wt%,40 ^oC条件下为12-20 wt%）,并且其在吸收饱和状态下的粘度也较低（25 ^oC条件下低至311 cP,40 ^oC条件下低至105 cP）。在该体系中,被捕集的二氧化碳可在75 ^oC条件下脱附完全,并且吸收剂循环使用效果良好。此外,由于键联有富电性烷氧基团,功能化乙醇胺吸收剂具有较强二氧化碳物理吸收能力,可适用高压捕集场景（20和30 bar）。在机理研究方面,本文利用核磁共振光谱(¹³C NMR)、原位红外光谱（in situ FTIR）、气液平衡实验、示差扫描量热仪（DSC）和量化计算（DFT）,对二氧化碳捕集和脱附过程的动力学和热力学规律进行详细表征,并依此系统性地建立了吸收剂的构效关系。（2）设计合成了烷氧基功能化乙二胺型非水相吸收剂。该类吸收剂具有更加优良的捕集性能（25 ^oC条件下高达22 wt%,40 ^oC条件下高达21 wt%）,并且在吸收饱和状态下的流动性也更好（25 ^oC条件下为50-200 cP,40 ^oC条件下为20-110 cP）。在高压工况下,功能化乙二胺类吸收剂捕集容量高达136 mol%（20 bar）和160 mol%（30 bar）。此外,被捕集的二氧化碳能够在50-80 ^oC下快速完全脱附,显示出优良的脱附性能。在机理研究方面,本文利用¹³C NMR和DFT计算,详尽阐释了该体系的二氧化碳捕集历程;并通过获取脱附焓、逆转温度和挥发温度,深入研究了脱附过程的热力学规律。