当今社会所面临的能源安全与环境保护压力巨大,亟需开发安全系数高以及廉价高效的新型能源储存器件。水系锌离子电池（ZIBs）凭借其自身的安全性及价格优势,成为当前大规模储能应用的最佳选择之一。钒基化合物为水系锌离子电池中应用广泛的阴极材料之一,其中,二维硫化钒（2D VS2）纳米板凭借独特的二维通道受到极大关注,但VS2导电性差,骨架坚硬,在大充放电电流下,会导致结构破坏和容量快速衰减。另外,对于ZIBs而言,受到Zn2+的溶剂化及Zn表面局部不平整的影响,在充放电过程中通常发生许多副反应,导致锌片腐蚀及生成枝晶。锌枝晶除了形成“死锌”外,还会穿透隔膜,导致严重的短路事故。本论文针对上述问题,基于锌离子电池的设计与机理分析,开发了新型电解液以及复合电极材料。所取得的结论如下:1.为了增强VS2结构稳定性和导电性,改善阴极/电解质界面性质,设计了硫化钒@聚苯胺（VS2@PANI）复合材料。PANI的加入有效的增加了VS2的层间间距,促进了Zn2+的嵌入/脱出,提升其扩散动力学。同时,层间PANI有效支撑了层状结构,避免阴极材料的结构坍塌。以VS2@PANI作为阴极材料,在0.1 A g-1的电流密度下,可以产生315.6m Ah g-1的高比容量,且在1.0 A g-1循环1000圈后仍可达到89.34%的容量保持率。相比于纯VS2材料(155.9 m Ah g-1),储锌性能得到了大幅度提升。2.为了更有效地调节Zn2+的离子转移,优化电极/电解质界面性质,本论文在电解液中加入氟化锌（ZnF2）作为枝晶抑制剂。ZnF2溶于硫酸锌电解液（2M Zn SO4）后产生的氟离子与Zn2+发生相互作用,抑制其溶剂化,同时,氟离子是一种良好的离子导体,加速Zn2+离子迁移。另一方面,阳极电极表面的ZnF2层可以像固体电解质界面（SEI）一样产生静电屏蔽,引导离子向同一方向均匀沉积,抑制锌枝晶生长,增加界面稳定性并提高循环性能。在电流密度为1.0 A g-1时,电解质中加入0.03%的ZnF2的全电池显示出长达1000圈的优异的循环性能,容量保持率达91.76%。3.阳极作为电池的组成部分之一,发挥着储能转换的重要作用。为改善阳极/电解质界面性质,在锌阳极上涂覆一层PVA薄膜,制备了PVA@锌金属（PVA@Zn）负极。锌片表面的PVA涂层一方面形成包覆层,起到物理防腐作用,另一方面,PVA中大量的极性基团与锌离子存在强烈的相互作用,使锌离子去溶剂化。因此,锌片的枝晶抑制效应和耐腐蚀效果都显著增强。PVA@Zn复合电极为阳极组装的电池在1.0 A g-1的电流密度下依旧可以保持稳定,充放电1000圈后的容量保持率达92.12%。