壳聚糖基复合材料制备及其对U(Ⅵ)的吸附性能

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铀生产加工过程产生的工业废水严重危害人体健康及生活环境。从含铀废水中高效分离铀,既可有效利用铀资源,又可减少环境污染。吸附是分离富集铀的有效方法,具有简便高效的优点。壳聚糖作为第二大天然聚合物,其来源广,成本低,其分子结构中含有大量的氨基和羟基吸附位,因此能有效络合铀酰离子。但壳聚糖直接用于吸附铀时还存在一些缺陷:一是壳聚糖稳定性差,在酸性条件下易溶解,且机械强度低;二是壳聚糖孔隙率低,不利于吸附质快速进入孔内吸附。利用壳聚糖与与碳纳米管、钠基膨润共混,制备壳聚糖基复合膜和复合气凝胶,有利于提高材料的的稳定性、机械强度和铀吸附性能。本研究的主要内容及结果如下:(1)将羧基修饰的多壁碳纳米管固定在壳聚糖基复合膜(CS-CNTs)中,作为U(VI)吸附的高效吸附剂。结果表明,CTNs与CS的结合主要是通过物理作用而不是化学反应。XPS分析表明,胺基和羧基都参与了U(VI)的络合。吸附动力学遵循拟二级方程,而吸附等温线符合朗缪尔模型(qm=126.7 mg/g,298K)。此外,0.2 M酸性EDTA可有效脱附负载U(VI)的CS-CNT8,并可重复使用。(2)采用真空冷冻干燥法制备了壳聚糖/CNT复合气凝胶。对复合气凝胶对U(VI)的吸附性能进行了测试。结果表明,U(VI)最大吸附容量为585.3 mg/g。吸附动力学遵循拟二级模型。热力学参数表明,吸附过程为吸热自发过程。U(VI)吸附主要与UO22+与复合气凝胶之间的静电相互作用有关。(3)制备了羧甲基壳聚糖(CMC)/钠基膨润土(Na-Bt)复合膜,并对其进行了表征。优化了Na-Bt/CMC质量比,以CB10(Na-Bt/CMC质量比为10%的膜)吸附U(VI)效果最佳。XPS分析表明,CB10对UO22+的吸附以内层表面络合为主。吸附动力学遵循拟二级模型,表明化学吸附为速率控制步骤。在pH5.0和298K时,CB10对U(VI)的吸附是吸热自发的,最大单层吸附容量为115.6 mg/g。最后,CB10对U(VI)的吸附经连续吸附/脱附循环使用5次以上。在上述三种复合材料吸附剂中,以壳聚糖/碳纳米管复合气凝胶对吸附U(VI)的速率最快,吸附容量最大,有望用于放射性废水处理。
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