【摘 要】
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淡水资源短缺已成为世界各国最为关注的问题之一,对人类社会的威胁日益凸显。海水淡化及含盐废水处理是解决该问题的一种有效途径。膜技术由于具有高效、节能及易于集成等优点,被认为是最有应用前景的海水淡化/含盐废水脱盐处理技术之一。渗透汽化脱盐技术,作为近年来出现的一种新型脱盐技术,不需要高压作驱动力就可处理高浓度盐水,而受到越来越广泛的关注。然而目前,在室温条件下,高水通量、高盐截留率(≥99.9%)的渗
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淡水资源短缺已成为世界各国最为关注的问题之一,对人类社会的威胁日益凸显。海水淡化及含盐废水处理是解决该问题的一种有效途径。膜技术由于具有高效、节能及易于集成等优点,被认为是最有应用前景的海水淡化/含盐废水脱盐处理技术之一。渗透汽化脱盐技术,作为近年来出现的一种新型脱盐技术,不需要高压作驱动力就可处理高浓度盐水,而受到越来越广泛的关注。然而目前,在室温条件下,高水通量、高盐截留率(≥99.9%)的渗透汽化膜材料仍鲜有报道。氧化石墨烯(GO)因其表面富有多种含氧官能团,而适用于表面功能化改性。面向高盐及重金属废水的处理应用,本文以含醚基分子为交联剂对GO进行功能化改性,制备出GO复合膜,系统探究了复合膜的制备、表征及其脱盐性能。具体研究内容如下:(1)选用四种不同链长的醚基二胺分子对GO纳米片进行改性,采用真空抽滤法制备了膜厚度约为25 nm的GO/醚基二胺复合膜。通过对GO/醚基二胺复合膜进行优化,得到复合膜的最佳制备条件:采用两次γ-AlOOH溶胶修饰的γ-Al2O3/α-Al2O3支撑体,醚基二胺分子为1,2-双(2-氨基乙氧基)乙烷(BAE2),GO/BAE2复合物溶液浓度为0.08 g L-1,GO和BAE2的质量比为1/10。优化条件下制备的GO/BAE2复合膜,在30 oC下对纯水、3.5 wt%和20.0 wt%NaCl溶液的渗透通量分别达34.0、18.1和8.7 kg m-2 h-1,截留率近乎100%;该复合膜对重金属及稀土废水也表现出优异的分离性能。BAE2等二胺分子中存在的醚基可有效提高GO复合膜的亲水性,二胺分子与GO的共价交联可有效地抑制了膜层间距(d-spacing)在水中的大幅度增加,提高了GO片层间的结合力和稳定性,使其在模拟海水淡化(3.5 wt%NaCl溶液)中稳定测试30天以上仍能保持高的渗透通量(18.2±0.2 kg m-2 h-1)和稳定的脱盐性能。GO/BAE2复合膜将在高盐及重金属冶炼矿废水处理领域中具有潜在的应用前景。(2)选用乙二醇双(2-氨基乙基醚)(EGTA)功能化修饰GO纳米片,采用真空抽滤法制备出GO/EGTA复合膜。各类表征结果研究证明:通过EGTA对GO的功能化修饰,可有效地改变膜表面的形貌,精准调控膜层间距;EGTA中醚基的引入,提高了膜的亲水性和膜的脱盐性能,可实现对重金属及稀土废水的有效分离。膜的表征和脱盐性能测试结果表明:GO和EGTA的质量比为1/4时,GO/EGTA复合膜的水接触角最低,亲水性最强,在30 oC时对3.5 wt%NaCl溶液的水通量达19.3 kg m-2 h-1,该复合膜对不同重金属及稀土盐离子的截留率均近乎100%。EGTA与GO共价交联后,GO/EGTA复合膜在酸性和碱性条件(pH=3.0011.00)下仍能表现出优异的水热稳定性。此醚基功能化修饰GO复合膜将在高盐废水和重金属冶炼矿废水处理中具有潜在的应用价值。
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