【摘 要】
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近年来,供水管网引发的嗅味问题受到了越来越多的关注,已成为我国饮用水品质保障中一项亟需解决的科学问题。卤代苯甲醚（HA）是饮用水中一种新兴的土霉味致嗅物,主要由供水管道中微生物的甲基化作用生成。然而,其在管网中生成的深入机制目前尚不明确。因此,本课题研究了管网内微生物生成HA的规律和机理,拟为今后HA控制技术的建立提供重要的理论依据。本研究利用中试管网和模拟反应器（AR）,探究不同因素对管网内2,
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近年来,供水管网引发的嗅味问题受到了越来越多的关注,已成为我国饮用水品质保障中一项亟需解决的科学问题。卤代苯甲醚（HA）是饮用水中一种新兴的土霉味致嗅物,主要由供水管道中微生物的甲基化作用生成。然而,其在管网中生成的深入机制目前尚不明确。因此,本课题研究了管网内微生物生成HA的规律和机理,拟为今后HA控制技术的建立提供重要的理论依据。本研究利用中试管网和模拟反应器（AR）,探究不同因素对管网内2,4,6-三氯苯甲醚（2,4,6-TCA）生成的影响,对比不同种类HA生成量和揭示反应前后微生物的变化规律;比较不同细菌的HA生成能力、O-甲基化特点以及在实际管网内的分布;研究氯和金属离子对HA细胞内外分布的影响和内在机制;基于宏转录组测序,识别生物膜内潜在卤代酚O-甲基转移酶（IIPOMT）的种类。研究结果表明:（1）球墨铸铁管最容易生成2,4,6-三氯苯甲醚（2,4,6-TCA）,最大生成量为385ng/L;温度上升（20℃～30℃）和主体水流速增加（0.1m/s～1.4m/s）可促进2,4,6-TCA的生成;3mg/L余氯对2,4,6-TCA生成的抑制率为:38.8%～47.1%。5种HA生成量由大到小依次为:2,3,6-三氯苯甲醚（2,3,6-TCA）>2,4-二氯苯甲醚（2,4-DCA）>2,4,6-三溴苯甲醚（2,4,6-TBA）～2,4,6-TCA>2-氯苯甲醚（2-MCA）。HP甲基化反应过程中,AR中微生物的生物量和群落结构均发生了明显变化。AR中初始总生物量与总[HA]max间的关系式为:[HA]max=3.854× 10-8CFU-0.5810。（2）8株细菌（Z001～Z008）中,Z001和Z002（伴熊鞘氨醇单胞菌）更容易生成2,3,6-TCA、2,4,6-TCA和2,4,6-TBA,而Z006和Z007（摩拉维亚假单胞菌）主要生成2,4-DCA和2-MCA。Z001～Z004的HPOMT为可诱导酶,而Z005和Z008的HPOMT主要为组成酶。S-腺苷甲硫氨酸（SAM）为细菌主要的甲基供体。5种HA潜在嗅味风险大小排序为:2,4,6-TBA>2,4,6-TCA>2,3,6-TCA>2,4-DCA>2-MCA。基于饮用水嗅味控制,提出了 饮用水中 2,4,6-TCP 新的推荐限值:0.003mg/L～0.07mg/L。（3）Z001 生成的 2,3,6-TCA 主要位于细胞内（87.4%～96.0%）。0.05mg/L～0.5mg/L 余氯可抑制总2,3,6-TCA的生成,但增加了胞外2,3,6-TCA的浓度;1mM和10mM的Ca2+或Mg2+能促进2,3,6-TCA的生成;Fe3+和Zn2+在低浓度（0.01mM）下可促进2,3,6-TCA的生成,高浓度（0.1mM和1mM）下抑制2,3,6-TCA的生成;0.01mM～1mM的Cu2+和Mn2+对2,3,6-TCA的生成有抑制作用。除了影响HPOMT活性,金属离子还能改变质膜通透性和调节SAM循环过程来影响2,3,6-TCA的生成和分布。（4）通过宏转录组测序,发现了 5种酚类甲基转移酶（PCOMT）。基于系统发生和比较序列分析,得出10个咖啡酰辅酶A-O-甲基转移酶、3个O-去甲基嘌呤霉素-O-甲基转移酶（dmpMOMT）、1个（3,5-二氯-2,4,6-三羟苯基）己-1-酮-O-甲基转移酶和1个辅酶Q生物合成-O-甲基转移酶有较大可能具有HP甲基化能力。除了 dmpMOMT,绝大部分PCOMT在HP组中的表达量要高于对照组。PCOMT主要来自Chryseobacterium cucumeris、硝基还原假单胞菌和阿氏肠杆菌。HP组中SAM合成酶的表达量有所提升。
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