Eu2+掺杂SSZ-39分子筛的制备及其性能研究

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分子筛是一种结晶无机材料,有着规则的孔道或空腔。分子筛骨架种类繁多,制备简单结构稳定。通常骨架的基本结构特征单元是TO4四面体(T=Si4+,Al3+等)。其结构稳定性能优异,在很多领域都有重要应用。其中8元环(8MR)的分子筛材料有两个最突出的催化应用是甲醇制烯烃反应(MTO)和废气中NOx的选择性催化还原(SCR)。作为其中的一员,SSZ-39分子筛具有AEI拓扑结构,是一种硅铝酸盐微孔材料。在这两种催化反应中显示出了优异的催化活性和水热稳定性。本论文首先针对SSZ-39分子筛的合成部分,详细研究硅铝源、晶化温度、晶化时间、加晶种这些因素对分子筛合成的影响。探索合成SSZ-39分子筛的最佳合成方法。然后利用制备的SSZ-39分子筛作为基质,探讨了Eu2+作为发光中心的发光材料,并且进一步研究了分子筛的结构。主要结果如下:(1)首先合成和表征了用来制备SSZ-39分子筛的模板剂N,N-二甲基-3,5-二甲基哌啶鎓,并且通过元素分析、高分辨质谱测试以及核磁共振H图谱对其进行测试和分析,表明可以用来制备SSZ-39分子筛系列样品。通过水热法合成了SSZ-39分子筛系列样品,主要通过XRD和SEM进行测试表征。对实验结果进行分析对比发现以N,N-二甲基-3,5-二甲基哌啶鎓作为模板剂,以Y30分子筛作为硅铝源在170℃和以Y10分子筛和硅溶胶作为硅铝源在180℃下可以顺利地合成SSZ-39分子筛。值得注意的是,以Y30分子筛作为硅铝源,并且加少量的SSZ-39分子筛作为晶种,只需3天时间即可合成SSZ-39分子筛单相。(2)沸石结构中的孔和笼可以为隔离发光中心提供理想的微环境。通过对SSZ-39分子筛进行离子交换,然后经过后续的还原气氛下保温处理,获得了一种新型发光材料,即具有可调发射的Eu2+离子掺杂的SSZ-39分子筛。掺杂的Eu2+离子通过分子筛中连接的三维大笼隔离,为发光中心提供了稳定的环境。采用XRD,SEM,TG-DSC对Eu2+-SSZ-39分子筛样品进行了物相与结构分析。样品在离子交换后和在还原气氛下800℃保温4小时处理过程后样品仍然保持原有骨架结构并且仍然保持原有颗粒形态。还有样品在25-1000℃的温度范围内可以保持原有结构,具有良好的热稳定性。通过测试Eu2+-SSZ-39系列样品PL光谱,Eu2+掺杂的SSZ-39沸石具有宽的激发带和强的蓝色发射。并且通过简单的调控离子交换时间就可以得到可调的发射波长。通过对Eu2+掺杂的SSZ-39样品的热淬灭性能测试,发现它具有很好的热稳定性。并且样品的发射峰位置随着温度的升高而几乎没有移动。表明Eu2+-SSZ-39在LED荧光粉中的潜在应用。
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