天然气具有成本低廉、储量丰富的特点，因此其高效的开发和利用引起了人们广泛的关注。甲烷二氧化碳重整以温室气体甲烷和二氧化碳为原料制备合成气，对于天然气的高效利用和二氧化碳的减排具有重要的意义，具有广泛的应用前景。本论文针对催化剂的构造和载体的特性展开研究，通过调变Ni/ZrO2催化剂的构造形貌和载体的晶相，对催化剂的构效关系进行了详细的研究。同时，通过两步反应法对Ni/ZrO2催化剂体系上甲烷二氧化碳重整的积炭失活机理以及催化剂的再生进行了有益的探索。　　通过表面活性剂辅助的共沉淀回流法，成功制备了具有嵌入式结构的Ni/ZrO2催化剂。氮气物理吸附、TEM、XRD及H2-TPR等表征分析结果表明，该催化剂具有发达的孔道结构、较高的比表面积、海绵状结构的无定形氧化锆、增强的Ni与ZrO2之间的相互作用。XPS、H2-TPR及H2吸附的结果表明，高度分散的Ni纳米颗粒原位嵌入无定形介孔氧化锆的孔道中，被氧化锆载体相互隔开，既提高了分散度，又抑制了Ni在高温下的迁移烧结。具有这种嵌入式结构的Ni/ZrO2催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中表现出优异的抗烧结性能。此外，NH3-TPD和CO2吸附的红外结果表明，ZrO2表面的Lewis酸性中心可能有利于积炭的形成。　　改变氧化锆晶相对Ni/ZrO2催化剂的结构特征以及甲烷二氧化碳重整反应性能有重要的影响。研究结果表明，无定形的氧化锆作为载体促进了Ni的高度分散，因此提高了Ni/am-ZrO2催化剂甲烷重整反应的活性。四方相氧化锆与Ni形成了很强的相互作用，并且形成了部分还原的Zr物种，有利于甲烷的催化转化。单斜相氧化锆的孔容及比表面积较低，导致Ni颗粒的分散度很低，是甲烷重整低活性的主要原因。此外，Ni/ZrO2催化剂反应过程中形成的积炭的形貌对催化剂的稳定性有很大的影响。包覆碳覆盖了Ni活性位，是Ni/m-ZrO2快速失活的主要原因。　　无定形、单斜相和四方相ZrO2负载的Ni基催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中具有不同的积炭规律。Ni/am-ZrO2表现出优异的稳定性和抗积炭性。而Ni/m-ZrO2和Ni/t-ZrO2分别形成了以包覆碳和碳纳米管为主的积炭物种，造成催化剂不同程度的失活。甲烷二氧化碳重整被认为是一个连续反应，因此可以设计一个两步反应:甲烷的裂解积炭反应和CO2的氧化消碳反应。采用两步反应法可以考察催化剂表面积炭形成和消除的动态过程。研究结果表明，抑制甲烷的深度脱氢和提高CO2的活化能力，有助于实现积炭和消碳的动态平衡，从而抑制积炭的形成。　　以ZrO2和SBA-15作为载体，考察了载体对甲烷二氧化碳重整催化性能和积炭形成的影响，并对催化剂的再生也进行了一定的研究。研究结果表明，两种催化剂反应后积炭的活性差异不大，但是CO2的消碳能力却截然不同。催化剂的再生的结果表明，CO2再生后Ni/SBA-15催化剂只能恢复90％的初活性。