负载型金纳米催化剂的可控合成、机理及潜在应用研究

来源 :河南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:journey88
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
负载型金催化剂作为一种新型的催化材料,在许多反应中表现出优异的催化活性、稳定性和选择性。特别是在低温CO催化氧化、光催化降解、选择氢化、封闭式CO2激光器、NO还原、氢燃料电池、烃类氧化等很多领域具有很好的应用前景。因此,国内外催化界对其制备方法、载体选择、结构表征、催化性能及催化机理进行了广泛研究,并取得了很多研究成果。但是仍有很多问题尚未解决或研究结果还存在争议。因此,制备出低负载量、高活性、高稳定性的金催化剂并对其催化机理进行深入探讨仍然是催化领域研究的重要课题。本论文基于目前研究现状及存在的问题进行了进一步探索,着重研究载体新颖形貌的设计合成、负载型金催化剂的简单制备方法及催化剂的应用。试图创新合成方法制备出低负载量、高活性、高稳定性的金催化剂,并研究其构效关系。我们选用有机小分子作为添加剂可控合成了不同形貌CeO2,并以此作为载体制备了Au/CeO2催化剂,并进一步探究了Au/CeO2催化剂在CO催化氧化方面的应用。另外还分别选用TiO2和CdS为载体,制备了Au/TiO2和Au/CdS催化剂,并对其应用进行了研究。本论文主要开展了以下几项主要工作:(1)不同形貌CeO2载体的可控合成及机理。分别以己二酸,庚二酸,草酸为结构导向剂,用简单、无模板、一步溶剂热法合成了不同形貌且具有分级结构的CeO2,包括介孔中空球、介孔球、片状三种形貌,分别标记为CeO2-己二酸,CeO2-庚二酸,CeO2-草酸。其中CeO2-己二酸是平均粒径为135nm的介孔中空球,由平均尺寸为3nm的小颗粒组成,孔隙大小为3.3-4.2nm,壁厚约为25nm;CeO2-庚二酸是平均粒径为126nm的介孔球,由平均尺寸为2.8nm的小颗粒组成,孔隙大小为3.1-4.0nm;CeO2-草酸是分散性很好的介孔片状结构,长约500-600nm,宽约290-330nm,由平均尺寸为9-11nm的小纳米片组成。根据添加剂对样品形貌的影响,我们通过改变添加剂种类实现对产品形貌的可控性。利用SEM﹑HRTEM﹑XRD﹑FTIR﹑BET及TG-DSC对产品进行表征与分析。并且着重研究了己二酸和反应时间对介孔CeO2中空球形貌的影响,并提出了自组装过程和奥斯特瓦尔德熟化相结合的反应机理。(2)不同形貌Au/CeO2催化剂的制备、表征及催化性能。用合成的三种不同形貌的CeO2做载体,利用简单温和的方法在常温下合成了三种Au/CeO2催化剂,分别标记为Au/CeO2-己二酸,Au/CeO2-庚二酸,Au/CeO2-草酸。并对所得的三种催化剂做了XRD、FESEM、HRTEM、EDX等表征与分析。结果表明金在CeO2载体上的分散性很好,且粒径较小。并对三种Au/CeO2催化剂进行相同条件下CO催化氧化活性评价和比较,其中Au/CeO2-己二酸在常温下对CO的转化率即可达到92%,并且在该测试条件下连续使用20h后其转化率仍可达到91%,具有很好的催化活性和稳定性,这是由于CeO2-己二酸优良的结构属性和高的比表面积,如中空结构可以有效地提高空间色散,高的比表面积能够为反应物提供更多的活性位来发生吸附和活化反应,且有助于金属分散,孔隙通道可以有效地提高催化剂和反应物之间的接触。(3)Au/TiO2和Au/CdS催化剂的制备、表征及催化性能。用TiO2介孔球和花状CdS做载体,利用沉积沉淀法合成了Au/TiO2和Au/CdS催化剂。并对所得的催化剂进行SEM、XRD、HRTEM、TG-DSC等表征与分析。以典型的环境污染物罗丹明B作为被降解物,进一步探究了Au/TiO2在光催化降解染料方面的应用,并和TiO2介孔球的降解效果进行了比较分析。在本论文条件下,5min时Au/TiO2的光催化效率达到67.5%,是TiO2载体的1.5倍,25min就可以将罗丹明B溶液降解完全。说明掺杂少量的Au就可以显著提高TiO2的光催化活性。
其他文献
根据1997~2006年的统计数据,运用主成分分析法(PCA),探讨了山西省耕地面积变化的总体趋势以及驱动力。结果表明:自1997~2006年10年期间,山西省耕地面积逐年下降;经济发展、人口
水乳型SBS改性沥青防水涂料兼具SBS改性沥青和水乳型沥青防水涂料两者的优点,具有优异的环保性能、防水性能、耐高、低温性能、施工性能等特点,能应用于厨房、卫生间、屋面、
快速检测是一种约定俗成的概念,没有经典的定义,其包括样品制备在内,可以在短时间内得出检测结果的行为即称为快速检测[1]。药品是关系公众健康的特殊商品,采用怎样的简单、快速
检察官是参与司法活动的重要人员 ,司法公正的实现与检察官有密切关系。实现检察官公正司法 ,应从检察官的定位、素质、权利保障等方面解决。本文着重论述 :正确把握检察权的
采用不同的表面活性剂制备了系列介孔ZrO2载体,分别采用沉积-沉淀法和液相还原法制备了相应的Au/ZrO2催化剂,并对催化剂进行N2吸附-脱附、XRD、TEM、XPS等表征。考察了Au/ZrO2
目的观察'阴阳双调、综合一体'疗法对脑卒中后遗症肩手综合征的临床疗效。方法采用随机数字表法,将90例患者分为对照组(45例)和试验组(45例),对照组给予康复治疗,试
<正>2011年,省人大常委会紧紧围绕加快转型升级、建设幸福广东的核心任务和目标要求,大力开展立法工作,努力提高立法质量,制定和修改了一批适应我省经济社会发展要求的地方性
全民健康是国家综合实力的重要体现,是经济社会发展进步的重要标志。同时全民健身也是实现全民健康的重要途径和手段,是全体人民增强体魄、幸福生活的基础保证。通过立体构建
手性大分子在自然界中广泛存在,它在生命过程中扮演者十分重要的角色,同时它也是生物体的必须组成部分。手性生物大分子在生命体中常常参与酶催化和分子识别等过程。受手性生
<正>在许多书法爱好者眼里,陈忠建先生简直就是"大神",因为这位台湾新北市荣富小学的退休计算机教员,总结浸染书法艺术几十年的经验,亲手制作了巨量现场教学视频,毫无保留地