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碳酸酯电解液是现今商用锂离子电池最常用电解液体系，具备电导率高、制备简便、与电极相容性好等优点。然而，低温下（≤-20○C），部分碳酸酯溶剂因熔点高等不足使电解液电导率骤然下降，并且，在高电压电池体系中，碳酸酯电解液因氧化稳定电位低于4.5V易发生严重氧化分解，造成高电压电极循环容量严重衰减。本文拟通过电解液改性来克服以上问题，以提高锂离子电池低温/高电压下的性能。具体工作如下：1）采用质量三角形模型对三元碳酸酯电解液体系（LiODFB-EC/PC/EMC）进行电导率预测，优化溶剂比例值，以期最大限度的提高本体系低温下的电导率值。以模型计算所得电导率等高线分布形状为探索依据，经不断缩小预测范围，最终优化得到溶剂比例为EC/PC/EMC=0.19/0.22/0.59的体系，其-40○C电导率达0.745mS cm-1，比未优化体系EC/PC/EMC(1/1/1)的相应值高51.4%。将优化电解液用于LiCoO2/Li电池-40○C放电测试，其放电容量比采用未优化电解液的情况高18mAh g-1.2）对LiPF6-EC/PC/EMC体系进行电导率优化得到溶剂比例最佳值(0.14/0.18/0.68)，在此基础上加入添加剂（Li2CO3）来改善电解液成膜能力，以进一步优化电解液/电极相容性。实验选用LiFePO4电极用于电池常/低温放电性能测试，电解液添加Li2CO3后电极-20○C和-30○C放电容量分别提高6%和63.6%。通过CV以及交换电流密度（j0）测试发现Li2CO3对电极常/低温动力学性能都有改进。实验通过XPS和XRD结果分析发现Li2CO3对电极界面SEI膜有改善作用。3）为改善低温电解液常温性能较差的缺陷，实验探索了新型电解液添加剂。实验选用常用盐NaCl作为LiPF6-EC/PC/EMC(0.14/0.18/0.68)的添加剂，测试表明NaCl的添加使Li+迁移数提高约一倍。实验组装了LiFePO4/Li及MCMB/Li纽扣电池进行常/低温充放电测试。结果表明，NaCl与两种电极都有良好的相容性，并使LiFePO4/Li常温2C放电容量提高了21%，使MCMB/Li循环至52周时容量提高140%。实验采用SEM、XRD、XPS等测试探索了电极/电解液界面膜组成及性能，发现NaCl改善了SEI膜性能。4）在低温电解液的基础上，为进一步拓展其在高电压电极上的应用，实验拟通过改性添加剂来抑制高电压下电解液的氧化分解，以此提高高电压电极在碳酸酯电解液中循环时的容量稳定性。实验采用LiCoO2（4.5V）、LiNi0.5Mn1.5O4（5V）为正极，LiPF6-EC/PC/DEC(1/1/3)为基础电解液，选用无机难溶锂盐Li2CO3为添加剂进行高电压性能测试。测试结果表明此添加剂对两种电极循环容量衰减均有抑制作用。实验通过SEM、XRD、XPS等测试手段研究了高电压下电极/电解液界面膜组成及性能的改变，并采用DFT计算探索了Li2CO3对电极界面Co4+和Ni4+的影响，阐述了其作用原理。5）为结合固体与液体电解液两者各自的优点，实验将无机盐类固体颗粒（硅酸锂Li2SiO3）与碳酸酯电解液混合以制备泥浆状电解质。实验首先添加4%Li2SiO3于电解液中，通过充放电、CV、XPS等测试探索表明其与LiNi0.5Mn1.5O4（5V）电极相容性良好；然后，提高Li2SiO3添加量至30%形成泥浆状电解质。相比于普通液态电解液，测试结果表明该体系的安全性、锂离子电导率、电化学窗口、储藏稳定性等物化特性均有改善。且将其用于LiNi0.5Mn1.5O4（5V）可提高电极高电压及倍率性能。TEM结果表明有Li2SiO3存在时SEI膜更薄。DFT计算表明Li2SiO3削弱了电极表面Ni4+氧化能力，提高了LiPF6稳定性，实验通过过渡态的优化提出了Li2SiO3与PF5反应的可能路径。