在电子制造领域,随着电子元器件体积的不断减小和功耗的递增,对材料的导热性能提出了更高的要求。聚合物材料具备质量轻、价格低、易加工设计等优点,但自身导热性能普遍较低,限制了其在电子元器件、LED灯具、汽车零部件等领域的深入应用。针对这一特点,研究人员尝试使用高导热填料填充聚合物来提高其导热性能。在常见的几种高导热填料中,石墨烯具有独特的热学性能,能在低填量下有效提升聚合物导热性能。但石墨烯对不同聚合物导热性能的提升效果及其影响因素仍有待进一步研究。为此,本文通过熔融共混实验法和分子动力学模拟相结合的方法,以石墨烯为填料,以聚酰胺6(PA6)、聚丙烯(PP)、高密度聚乙烯(HDPE)三种应用范围较广、产量较高且导热性能急需提升的聚合物材料为基体,探究了不同石墨烯质量分数对石墨烯/聚酰胺6(GE/PA6)、石墨烯/聚丙烯(GE/PP)、石墨烯/高密度聚乙烯(GE/HDPE)复合材料导热性能的影响及其内在机理,主要的研究内容及结果如下:首先,本文采用分子动力学模拟对复合材料中的填料石墨烯进行模拟计算,研究了影响石墨烯导热性能的关键因素。模拟结果表明,特征尺寸的增加会提升石墨烯导热性能;选择不同的势函数,计算结果有显著区别;石墨烯的导热性能随环境温度的升高逐渐提升。随后,采用分子动力学模拟分别建立了不同石墨烯质量分数的GE/PA6、GE/PP和GE/HDPE复合材料模型,对模拟计算后各组复合材料的导热性能、界面热导、相互作用能和径向分布函数进行了分析讨论。模拟结果表明石墨烯的填充有效提升了三种聚合物的导热性能,提升效果从高到低为GE/PA6>GE/PP>GE/HDPE;石墨烯与聚合物分子之间的相互作用影响了复合材料界面处的导热性能,对比相同组分下的三种复合材料界面热导和相互作用能:GE/PA6>GE/PP>GE/HDPE。随着石墨烯质量分数增加,石墨烯中碳原子间距变大,碳原子逐渐分散均匀,其中GE/PA6复合材料中石墨烯碳原子结构变化更明显。最后,通过熔融共混法制备了与模拟计算相对应的不同石墨烯质量分数的GE/PA6、GE/PP和GE/HDPE复合材料实验样品,并对三种复合材料的微观形貌和导热性能进行了测试。在研究不同石墨烯质量分数对三种复合材料导热性能影响时,模拟结果与实验结果的复合材料导热系数变化趋势相同;当石墨烯质量分数为10%时,实验制备的GE/PA6、GE/PP和GE/HDPE复合材料导热系数与纯聚合物相比分别提升了308%、209%和82%;填充石墨烯后,石墨烯与PA6、PP和HDPE三种聚合物基体的结合效果各不相同,三种复合材料形成了形貌不一的层状结构。