随着全球变暖、冰川融化、沙尘暴等环境问题的出现,人们越来越重视环境问题。为了美好的生活生存环境,我们需要珍惜地球村,力所能及地保护环境,才能更好更久地发展。二氧化碳（CO2）浓度过高会导致温室效应,如何合理利用CO2是科学家们一直关注的问题。如果将CO2通过化学反应转化成其他有价值的物质,这样既能够缓解环境问题,也能够获得其他有利用价值的分子。在CO2催化转化过程中,有机碱发挥着关键作用。其中,具有特定结构的有机碱,能够在一定条件下固定和再释放CO2,这为CO2转化反应提供了前期准备。利用离子液体催化剂催化CO2与有机小分子的反应,可以将CO2转化成其他有价值的有机物,提高CO2转化的效率,进而缓解温室效应等环境问题。现代技术的快速发展极大地推动了各种化学计算软件的研发,理论计算与实验相结合,在微观角度分析实验数据,为实验结果提供理论支持。本文以此为基础,进行了两个有关于CO2的计算工作:1.用DFT理论计算方法,系统地研究了利用氨基功能化离子液体（Amine-Functionalized Ionic Liquids,AFIL）参与CO2和环氧氯丙烷的均相反应机理,并分析了AFIL在反应过程中发挥的催化和辅助开环的双重作用。计算结果表明反应机理分为两部分,首先是CO2溶于水形成的碳酸（H2CO3）与AFIL相互作用,生成质子化的AFIL和碳酸氢根（HCO3-）,其次是生成的质子化AFIL具有离子液体和有机碱的双重功能,最终促进CO2和环氧氯丙烷均相反应得到产物环状碳酸酯。在环加成反应前期,AFIL中的咪唑环部分主要负责辅助催化环氧氯丙烷,破坏环状分子,使环断裂;而质子化氨基部分则主要负责稳定阴离子Br-,使亲核攻击能够顺利进行。基于DFT计算的机理研究启发,可以进一步设计类似的结构多样更加高效的双功能催化剂,提高CO2的转化率。2.多功能的1,3-二苯基胍（DPG）可以在温和条件下通过氢键形成碳酸氢盐二聚体来有效地可逆地捕获CO2,这是一项关于CO2的新研究。为了探究分子尺度上的结合形式,我们对简单的DPG体系,CO2和DPG溶液混合体系以及质子化体系进行了分子动力学（MD）模拟,从而初步了解了CO2固定和捕获过程中氢键相互作用。该研究的计算结果包括不同模拟系统中形成不同氢键的数量和键长。在质子化二苯基胍（DPGH+）和HCO3-的氢键模型中,模拟得到的双氢键模型与实验结果一致。DPG与CO2氢键相互作用以及DPGH+和HCO3-之间的相互作用,可以说明DPG溶液能够有效地捕集CO2。同时,还对文献中报道的其他与DPG结构相似的有机碱进行了量化计算,分别计算三种不同的有机碱在形成双氢键时所需的能量,对比分析该能量与实验中的产率。此外,还初步计算了DPG和Ag+共同催化CO2与高炔丙胺环加成反应机理。