【摘 要】
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随着社会经济的迅猛发展,大气氮沉降量逐渐增加,对环境的影响也将越来越明显。目前,对大气氮沉降中氮的形态特征研究较少,而大气氮沉降的成分和含量变化是解析污染物来源及其强度的重要信息。因此,应加强大气氮沉降的形态特征研究,特别是有机氮的形态特征研究。本论文以丹江口淅川库区为研究对象,采集了2018年10月至2019年12月库区6个采样点的385个大气氮干、湿沉降样品。测定了样品中溶解性总氮(DTN)、
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随着社会经济的迅猛发展,大气氮沉降量逐渐增加,对环境的影响也将越来越明显。目前,对大气氮沉降中氮的形态特征研究较少,而大气氮沉降的成分和含量变化是解析污染物来源及其强度的重要信息。因此,应加强大气氮沉降的形态特征研究,特别是有机氮的形态特征研究。本论文以丹江口淅川库区为研究对象,采集了2018年10月至2019年12月库区6个采样点的385个大气氮干、湿沉降样品。测定了样品中溶解性总氮(DTN)、氨氮(NH4+-N)、硝氮(NO3--N)、溶解性总氨基酸(DTAA)、溶解性游离态氨基酸(DFAA)、溶解性结合态氨基酸(DCAA)和尿素氮(Urea-N)的含量;计算了有机氮沉降通量,有机氮对总氮的贡献,DTAC和Urea-N对有机氮的贡献;分析了氮沉降化合物的形态特征和时空变化规律;探讨了农业活动时期对氮沉降的影响。研究结果表明:(1)干沉降中NH4+-N、NO3--N和DTN月均沉降量分别为0.72、0.20和1.84 kg N·hm-2·month-1;DTN和NH4+-N在3、6和9月沉降量出现峰值。湿沉降中NH4+-N、NO3--N和DTN月均沉降量分别为0.49、0.12和1.10 kg N·hm-2·month-1;在降雨集中的6~8月,DTN和NH4+-N的沉降量出现峰值。干、湿沉降中NO3--N沉降量的月份变化特征不明显。(2)可溶性有机氮(DON)沉降量的平均值为1.42 kg N·hm-2·month-1,占DTN的46.90%,其中干沉降中DON占比为31.88%,湿沉降为15.02%。干、湿沉降中DON沉降量在3月最高,空间差异明显,主要受人为活动和农业活动影响较大。在典型农业活动期,DON沉降量明显增加,说明农业源是DON的主要来源之一。(3)DTAA沉降通量平均值为0.38 kg N·hm-2·month-1,占DON的27.33%。DTAA季节变化特征表现为夏、秋两季远高于春、冬季节。干、湿沉降中DTAA沉降量空间差异明显,主要受农业活动、植物释放和降雨影响。DCAA沉降量是DFAA沉降量的3.8倍,DTAA主要以DCAA为主。DFAA中谷氨酸(Glu),DCAA中谷氨酸(Glu)和天冬氨酸(Asp)含量较高。相关性分析结果表明,DFAA和DCAA可能存在共同来源,DFAA受农业源影响较大,而DCAA还与地表扬尘携带的生物碎屑、花粉等一次排放源有关。(4)Urea-N沉降通量平均值为0.25 kg N·hm-2·month-1,占DON的18.79%。Urea-N的干沉降量在2019年3月和9月较大,湿沉降浓度在2018年10月至次年2月处于较高水平。干沉降中Urea-N沉降量的空间差异不明显,而湿沉降中空间差异明显。农业活动较活跃的采样点对应的沉降量较高。典型农业活动期的Urea-N沉降量明显高于其他月份。
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