基于硫酸根自由基的高级氧化技术去除水中2-氯苯酚和甲基橙的研究

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高级氧化技术被广泛应用于处理难降解有机物,而基于硫酸根自由基的高级氧化技术因其独特优势受到重视,在废水、地下水以及土壤修复领域有着大量应用。基于硫酸根自由基的高级氧化技术去除水中2-氯苯酚、甲基橙的研究一方面有利于理解硫酸根自由基的产生机制,另一方面也为实际应用中含2-氯苯酚、甲基橙的废水处理提供技术支持。本研究中硫酸根自由基的生成方式有两种:热活化过硫酸钾以及钴离子催化过一硫酸氢钾。分别研究了这两种方法降解水中2-氯苯酚的过程,探讨了一系列因素对2-氯苯酚降解的影响,并推导了各自的反应机理。发现在热活化过硫酸盐去除水中2-氯苯酚的过程中,增加溶液中过硫酸盐的浓度或提高溶液反应温度,可促进2-氯苯酚的降解,而且2-氯苯酚的降解符合假一级反应动力学规律,其反应表观活化能为4.32kJ·mol-1。酸性条件下2-氯苯酚的降解效果明显好于碱性条件。2-氯苯酚的降解受到Cr、C032-和腐殖酸的影响。其中,腐殖酸和C032-都对反应有明显的抑制作用。Cl-在酸性和中性条件下也会抑制2-氯苯酚降解,但在碱性条件对反应影响不大。2-氯苯酚在S04-的作用下会最终降解为乙酸等小分子有机物并最终矿化,有时会伴随有中间产物二聚物的生成。在利用钴离子活化过一硫酸盐降解2-氯苯酚的过程中,发现单一的反应物PMS对2-氯苯酚基本没有降解作用。增加PMS、Co2+浓度均对2-氯苯酚的降解有促进作用,HA和CO32-都会抑制2-氯苯酚的降解。低浓度Cl-的存在会促进2-氯苯酚的降解,高浓度的Cl-则会抑制2-氯苯酚的降解。该反应体系下,2-氯苯酚会降解为乙酸等小分子有机物并最终矿化。另外,在关于钴离子催化过一硫酸氢钾降解甲基橙的研究中发现钴离子活化过一硫酸盐可有效降解甲基橙。PMS对甲基橙也有一定的氧化作用,增加Co2+浓度对甲基橙的降解有促进作用,碳酸盐会抑制甲基橙的降解,相反Cl-的存在则会促进甲基橙的降解。
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