二氧化铈（CeO2）具有出色的储放氧能力,因此,CeO2基催化剂在氧化还原反应中表现出优异的催化性能,包括一氧化碳氧化、汽车尾气净化、甲烷重整、CO2加氢、燃料电池等领域。然而,单一组分的CeO2在催化反应中的活性是有限的,通过在CeO2表面负载贵金属是提高催化活性的重要策略之一。通过调节CeO2载体与贵金属间的强相互作用,可以极大的提升复合材料的催化性能。本论文以CeO2为载体,利用其表面缺陷的结构特性,合成了多种高效小分子活化CeO2基贵金属复合催化材料。具体研究内容如下:1.通过自氧化还原合成方法,结合多步烧结热处理技术,制备了 CeO2负载的Pt-Pd双位点单原子催化材料。利用同步辐射分析与DFT（电子密度泛函）理论计算,验证了在CeO2表面存在Pt-O-Pd双原子对精细结构。由于双原子对中Pt与Pd原子之间的强协同作用,在三效催化反应,特别是NO消除中表现出超高的催化活性,在800℃,含有15%水蒸气的情况下,连续12小时催化活性几乎没有衰减。实现了低温冷启动性能与高温稳定性能的同步提升,有效解决了单原子材料在三效催化反应中由于生成了P1O4结构导致单位活性下降的难题。2.开发了温和普适的固相合成方法,利用二氧化铈的氧缺陷锚定多组分贵金属,制备了原子级分散合金（AuPt、AuPd、PtPd、AuPdPt）,并从体系能量的角度证明了原子级分散合金合成路线的可行性。通过理论计算,原子级分散合金强化了不同组分间相互作用,铂与金周围的电子重新排布,合金中铂原子的d带中心更加接近费米能级,因此可以作为高效的活性中心。二氧化铈提供活性氧,二者协同在室温完全催化氧化一氧化碳,并且负载量较低,有效控制了催化材料成本。3.采用CeO2作为固相溶剂的策略,合成了以CeO2为载体的原子级高熵合金催化材料,利用多种表征手段和理论计算阐明了原子级高熵合金纳米粒子的特定形成机理。并且通过控制高熵合金的元素组成,可以有效的调控二氧化碳热加氢反应的选择性。结合理论计算和机器学习,建立了一种自动搜索不同金属单原子在不同氧化物表面的吸附能的筛选方法,从而预测金属单原子在氧化物表面形成合金粒子的可能性。根据33种金属单原子和22种金属氧化物载体中不同吸附结构的吸附能,筛选出了 378种单原子在氧化物表面倾向于形成纳米粒子。本论文合成了多种CeO2基贵金属复合催化材料,利用二氧化铈与贵金属之间会产生强烈的协同效应,解决了单一活性组份催化性能低、贵金属稳定性差的问题,实现了对复合催化材料催化活性和选择性的全面优化,为设计合成新型高性能稀土基催化材料提供了科学依据与技术支持。