新型(PNIPAM-co-MAH-β-CD)/(MWCHTs-TiO2)复合光催化剂的制备及其催化活性研究

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多硝基酚类生产废水具有浓度高、成分复杂、色度深、盐度高、毒性强、难生化降解等特点,是一类难以处理的有机废水。由于TiO2光催化材料具有廉价无毒、光催化活性高、氧化能力强、降解有机污染物彻底等特点,成为近二十年来的研究热点。基于TiO2光催化材料的上述特点,利用TiO2光催化作用处理多硝基酚类生产废水无疑具有重要的理论和现实意义。但是同时,TiO2光催化剂也存在光量子效率低、与有机污染物的界面相容性差、在溶液中易团聚、分离回收困难等缺陷,从而严重制约了TiO2光催化技术进一步发展和工业化。我们前期研究表明,利用多壁碳纳米管(MWCNTs)对Ti02进行掺杂改性,可以得到具有可见光响应的MWCNTs-TiO2光催化材料。本文在对可见光响应MWCNTs-TiO2光催化剂研究的基础上,通过引入非离子型温敏结构单元N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)及有机物包络识别单元顺丁烯二酸酐(MAH)改性p-环糊精(MAH-β-CD),制备出一类新型具有可见光响应的温敏Ti02复合光催化材料。该复合光催化材料有效克服了传统Ti02光催化剂的缺点,具有光量子效率高、可见光响应、与有机物相溶性好、催化剂可循环利用等特点,为实现Ti02光催化技术工业化提供理论和实践依据。研究的主要内容包括:(1)利用紫外光引发聚合反应的方式,制备出一类具有可见光响应和温敏特性的新型复合Ti02光催化材料(PNIPAM-co-MAH-β-CD)/(MWCNTs-TiO2)。利用FT-IR、 UV/DRS、EA、13C-NMR、XRD、SEM、TEM和TG-DTG等分析测试方法对所合成的复合光催化剂结构进行了表征,并且通过不同温度下催化剂的溶胀率变化对其温敏特性进行了研究考察。(2)以所合成的催化剂在可见光作用下催化降解典型多硝基酚化合物2-仲丁基-4,6-二硝基苯酚(DNBP)为探针反应,分别考察了引发方式、单体投加量、MWCNTs-TiO2含量、引发时间等催化剂制备条件对光催化降解DNBP的影响,在此基础上优化得到催化剂最佳制备工艺条件和参数。(3)研究了所制备的光催化剂在太阳光的作用下对多硝基酚类污染物的催化活性,考察了光催化降解反应过程中光源、降解反应时间、反应体系pH值、催化剂浓度和DNBP浓度等因素对催化剂催化活性的影响,得到最佳降解条件。研究显示,所合成的复合光催化剂不但具有可见光响应,有效提高了Ti02光量子效率,而且通过改变反应体系温度可以实现催化剂的方便回收,使催化剂得以循环利用。
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