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大气污染已成为全球生态环境及公众健康的潜在威胁。多环芳烃(PAHs)是一类分布于各种环境介质中的持久性有机污染物,因其常富集于大气颗粒物在环境中远距离迁移且具有致畸、致癌及致突变的危害性而得到广泛关注与研究。本文以汾渭平原典型城市及西部农村为研究区域,于2018年12月-2019年4月在西安市及宝鸡市某农村地区分别采集了采暖期及非采暖期大气PM2.5样品,采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了其中16种优控PAHs的质量浓度,在分析不同采样期及不同空气质量下PM2.5中PAHs污染特征的基础上,使用特征比值法、主成分分析法(PCA)、正定矩阵因子分析法(PMF)对PAHs进行了源解析,并探讨了气象条件对PAHs含量的可能影响,最后使用苯并[a]芘(BaP)毒性当量法及终生致癌风险模型(ILCR)对PAHs人群暴露程度进行了健康风险评价。得到以下主要结论:(1)汾渭平原西部城市地区采暖期及非采暖期PM2.5平均质量浓度分别为140.17±70.57 μg/m3、63.65±26.44 μg/m3,农村采暖期 PM2.5 平均质量浓度为215.02±67.63 μg/m3。整体表现出同一地区采暖期PM2.5浓度远高于非采暖期,而同一采样期农村地区PM2.5浓度远高于城市地区的特征。(2)汾渭平原西部城市地区采暖期及非采暖期PM2.5中PAHs平均质量浓度分别为111.14±76.77 ng/m3、60.81±9.35 ng/m3,农村采暖期PAHs平均质量浓度为375.46±197.78 ng/m3,其时空分布特征与PM2.5基本一致,采样期间PM2.5及PAHs最高值均出现在人为活动较为频繁的周末或春节期间。在不同区域及不同采样期,LMW-PAHs占比均为最低,HMW-PAHs在城市地区采暖期及非采暖期占比最高,分别占∑PAHs的49.23%、55.33%,MMW-PAHs在农村地区采暖期含量最高,占∑PAHs 的 65.98%。(3)汾渭平原西部城市及农村地区各采样期PM2.5中PAHs来源解析结果表明在城市地区采暖期煤炭、生物质燃料燃烧及机动车尾气是主要排放源,天然气使用也对PM2.5中PAHs有一定贡献,非采暖期则以交通源PAHs排放量最高,而煤炭及生物质燃烧次之,石油源占比较低。农村采暖期以煤炭及生物质燃烧排放的PAHs占比最高,而机动车尾气贡献率相对较小。(4)采样期间气象因素与PM2.5中PAHs浓度相关性结果表明气温与采暖期PAHs浓度显著负相关性,与城市非采暖期则无明显相关性。相对湿度与城市地区非采暖期PAHs浓度相关性分别为-0.428,与采暖期PAHs含量无明显相关性,而风速与各采样期PAHs均无明显相关作用。气压与城市地区PAHs浓度无显著相关性,但与农村采暖期PAHs成显著正相关性,R2=0.490。偏相关分析结果表明在多种气象要素中,气温对城市采暖期PM2.5中PAHs含量影响相对较大,在非采暖期PM2.5中PAHs受相对湿度的影响较为显著。而农村地区在高排放量的背景下PAHs浓度受制于各气象条件综合影响,而受单个气象因子影响不明显。(5)城市地区在空气质量为良、轻度污染、中度污染、重度污染天气下PM2.5中 PAHs 平均质量浓度分别为 63.65±15.53 ng/m3、77.24±27.56 ng/m3、89.19±20.21 ng/m3、224.10±91.02 ng/m3,农村地区在四种天气情况下PM2.5中PAHs平均质量浓度分别为 190.58±4.53 ng/m3、222.61±80.93 ng/m3、275.13±102.74 ng/m3、364.30±139.04ng/m3,在同等空气质量下农村地区PAHs浓度远高于城市地区。来源解析结果表明城市地区不同空气质量下PAHs来源存在差异性,空气质量为良时PAHs来源相对复杂,石油源占有一定比例,液态化石燃料燃烧源占主导地位。轻度污染天气下以煤炭、生物质燃烧源为主要排放源,交通源次之,有极少量石油源。而中度污染及重度污染时,其污染源特征相似,煤炭、生物质燃烧及机动车尾气均为PAHs主要排放源,无明显石油源排放。农村地区在不同污染状况下PM2.5中PAHs污染源无显著差异,均以煤炭及生物质等燃料的燃烧使用为最主要来源,机动车尾气排放源占比相对较低。(6)健康风险分析结果表明仅儿童在城市非采暖期无明显致癌风险,其余各采样期不同人群PAHs暴露风险值均超过可接受水平,存在潜在致癌风险。另外,不同年龄组、不同性别致癌风险表现出成年男性暴露风险值最高、成人女性次之、儿童风险值最低的特征。不同空气质量下PAHs人群致癌风险结果表明:仅城市地区空气质量为良、轻度污染、中度污染时儿童人群的致癌风险处于可接受水平,其余空气质量级别下城市及农村各人群致癌风险均高于风险阈值。相同空气质量下农村地区人群致癌风险高于城市,且随着大气污染程度的加重,同一人群暴露在PM2.5中PAHs产生的致癌风险也随之增大。