高速发展的电动汽车、移动通信和智能设备等领域对锂离子电池提出了更高的要求,而锂离子电池的能量密度取决于电极材料的容量和工作电压。其中正极材料是制约其能量密度的关键因素之一,因此,越来越多的研究聚焦于开发具有大容量和高电压的正极材料,但这些材料仍存在晶体结构稳定性差、界面易发生变化以及容量衰减较快等不足。因此,本论文从内部晶体结构和外部界面稳定性两个方面入手,分别对高电压钴酸锂和高镍三元材料进行研究改性。具体研究内容分为以下三个部分:（1）高电压钴酸锂（LiCoO2）会带来更大的容量,而高压下锂离子的过度脱嵌会使材料内部发生不可逆相变,带来晶体结构稳定性变差、循环寿命缩短等不利影响。因此本工作中,使离子半径较大的Zr元素通过简单水解法以及高温煅烧等方式掺杂进LiCoO2内部晶格中,在4.5 V工作电压下能有效维持晶体结构稳定性,同时扩大层间距,促进锂离子在材料内部的传输,从而提升材料在高电压下的电化学性能。（2）作为高镍三元正极材料,LiNi0.82Co0.15Al0.03O2（NCA82）在带来大容量的同时与电解液间发生的副反应不可避免,同时表面的残碱容易与空气中的水和二氧化碳反应生成非离子导体,增大界面阻抗,降低材料充放电容量,从而使其电化学性能下降。基于此,本文中利用溶胶凝胶法在NCA82表面合成ZnO包覆层,防止电极直接暴露在电解液和空气中,避免了电极表面遭到破坏的同时,抑制表面非离子导体的生长,一定程度上维持了界面结构稳定性,使其电极性能得到改善。（3）基于上述体系中利用溶胶凝胶法制备ZnO包覆NCA82,成功地改善了材料的相关性能,而该法获得的包覆层厚度控制较为复杂。因此,本章提出一种有效控制包覆层厚度的方法。即利用材料表面丰富的羟基、金属氧键以及水分子中存在的氢键,人为地在LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）表面合成厚度可控的均匀水膜。通过与最初溶解在溶剂中的异丙醇铝发生水解反应,该水膜会转化成Al（OH）3沉积在材料表面,煅烧后转化为Al2O3。该包覆层厚度依赖于水膜的厚度,因此,在加入足够量异丙醇铝的前提下,通过控制加入的水量来合成不同厚度的Al2O3包覆层。各形貌表征手段证实了该包覆层的均匀性和厚度随加入水量的变化趋势;后期电化学测试则探究了不同包覆层厚度对材料循环和倍率性能的影响。在改善了原材料性能的基础上,优化出最佳包覆层厚度。