煤制天然气甲烷化催化剂的研究

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环保问题关注度持续升温,能源需求急剧增长,亟需开发可替代的清洁能源。针对我国能源分布格局,大力发展煤制天然气,一方面能缓解天然气的供需缺口,另一方面能够实现煤的高效清洁利用。结合煤制天然气催化剂的研究进展,本文从两种甲烷化工艺出发,分别研究NiO/CeO2间接甲烷化催化剂和Mo基直接甲烷化催化剂。针对Ni基甲烷化催化剂的易积碳情况,利用富含表面活性氧的CeO2载体,促进Ni金属表面积碳的氧化脱除,主要从NiO的负载量及催化剂的制备方法考察NiO/CeO2催化剂甲烷化的性能。随着NiO负载量的增加,催化剂的比表面积降低,NiO分散性减弱,并逐渐形成较大NiO晶体。NiO/CeO2催化剂中NiO的优化负载量为10wt.%。同时,制备方法对催化剂的活性有较大的影响,溶液燃烧法制备的催化剂展现出100%的CO转化率,并且这种方法操作简单,适于催化剂的大规模生产。基于MoO3/Al2O3催化剂,考察助剂Ni的添加对耐硫甲烷化性能影响。助剂Ni的添加能够明显提高催化剂活性,其最佳添加量为5wt.%。此外,从硫化温度角度出发,助剂Ni的加入,引起催化剂形成NiMoS结构,NiMoS(I)对甲烷化反应有较强的促进作用。考察磷改性Al2O3载体对Mo基催化剂甲烷化的性能,磷的加入对催化剂甲烷化并没有产生促进作用。这是因为磷的加入减弱了MoO3组分与Al2O3载体之间的相互作用,导致形成更多的Mo7O246-杂多酸离子,进而形成Al2(MoO43晶体,活性组分降低。
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