【摘 要】
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本文首先通过双铝法自制了拟薄水铝石粉（PB）,采用海藻酸铵辅助成球法制备了球形氧化铝颗粒。随后通过酸碱化学蚀刻和表面原位生长水滑石的方式,对球形氧化铝颗粒进行了表面改性,并将表面改性后的球形氧化铝作为载体,制备了Pt/Al2O3催化剂。利用XRD、SEM、BET、TEM、NH3-TPD、ICP、EDS、XRF、CO-TPD与TG等方法,探究了PB粉水热扩孔处理和球形氧化铝表面改性对载体的晶型、表面
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本文首先通过双铝法自制了拟薄水铝石粉（PB）,采用海藻酸铵辅助成球法制备了球形氧化铝颗粒。随后通过酸碱化学蚀刻和表面原位生长水滑石的方式,对球形氧化铝颗粒进行了表面改性,并将表面改性后的球形氧化铝作为载体,制备了Pt/Al2O3催化剂。利用XRD、SEM、BET、TEM、NH3-TPD、ICP、EDS、XRF、CO-TPD与TG等方法,探究了PB粉水热扩孔处理和球形氧化铝表面改性对载体的晶型、表面形貌、孔结构、催化剂中Pt颗粒的分散度以及异丁烷脱氢性能和催化剂表面积碳情况的影响。用尿素和碳酸氢铵作为扩孔剂对拟薄水铝石进行了水热处理。研究发现,尿素和碳酸氢铵分解产生的CO2气体会在水热处理和煅烧的过程中两次冲孔,对载体的表面形貌产生较大影响。扩孔后的催化剂表面丰富且均匀的树杈状结构可以为异丁烷脱氢反应提供良好的孔道结构,且提升了催化剂的抗积碳能力。使用碳酸氢铵作为扩孔剂时,在120℃下水热处理3 h的Pt/Al2O3-N-120催化剂表现出了最佳的异丁烷脱氢性能,初始转化率达到了43.5%,并且反应270 min后仍可达35%。在采用化学蚀刻法对氧化铝球进行表面改性后,催化剂的比表面积、孔结构和表面形貌产生较大改变,同时发现氢氧化钾的蚀刻作用比较明显,但也破坏了催化剂的表面酸性位和催化剂结构,使催化剂活性降低。相比之下,酸处理可以有效的脱除球形氧化铝表面的铝物种和锌物种,提高催化剂的比表面积,并且在载体表面形成了更多的缺陷位,有助于提高Pt的分散度。Pt/Al2O3-H60-3催化剂负载的Pt金属粒径仅0.71nm,其表现出了最佳的催化脱氢性能,反应270min后,仍有33.4%的异丁烯收率。采用适宜的镁/铝比和镁/尿素比,在水热条件下制备出了表面均匀负载水滑石的球形氧化铝载体。负载水滑石后,球形氧化铝颗粒的比表面积和孔结构都得到了不同程度的改变,类水滑石的片状结构可以有效的提高催化剂的比表面积并扩大其平均孔径,同时,焙烧后类水滑石片转变成的金属氧化物与Pt原子之间的相互作用可以有效地提高Pt的分散度。此外,载体中的Zn含量也对催化剂的性能有一定的影响,适当的Zn有助于提高Pt的分散度,但是过高的Zn含量会导致催化活性下降。当球形氧化铝滴球过程中凝胶时间15min,随后在n（urea）:n（Mg（NO3）2）=2:1、nMg2+:n Al3+=1:10条件下水热原位生长水滑石制得的载体Mg Al10U2-15,在负载Pt后展示出最佳的异丁烷脱氢性能和抗积碳能力。
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