暖白光LED用新型红色荧光粉的制备与性能研究

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稀土离子掺杂的无机发光材料在照明、激光晶体、军事以及农业等诸多领域都有广泛的应用。作为发光二极管(Light emitting diode,LED)用荧光粉,必须满足以下条件:首先,该荧光粉能够被紫外光(350-410 nm)或蓝光(450-470 nm)有效地激发;其次,该荧光粉必须具有较高的发光效率;最重要的一点,该荧光粉必须具有较低的声子能量以及稳定的物化性能。本论文选择了多种发光基质,采用高温固相法和溶胶-凝胶法制备了一系列稀土离子Eu3+掺杂的红色荧光粉,利用X射线粉末衍射(X-ray powder diffraction analysis,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscope,SEM)、激发与发射光谱(Excitation and emission spectra)、荧光衰减(Luminescence decay)对物质进行了结构与发光性能的表征,并分析其在荧光粉领域的潜在应用;利用三价铕离子(Eu3+)特有的激光位置选择激发与发射光谱技术,测试并分析Eu3+在Sr Zn P2O7基质晶格中的晶体学格位。第三章,本章节通过溶胶-凝胶法(Sol-gel)成功制备了稀土钼酸盐红色荧光粉Gd6Mo O12:x Eu3+(x=0.05-0.4)。利用XRD表明,该系列红色荧光粉为纯相的Gd6Mo O12结构,没有其它杂质存在;通过SEM分析,发现该荧光粉颗粒大小约为500 nm;通过测试不同掺杂浓度下,Gd6Mo O12:x Eu3+(x=0.05-0.4)的发光光谱,确定其最佳的掺杂浓度为25 mol%。通过对其发射与激发光谱的分析,表明该红色荧光粉能够被近紫外光(394 nm)和蓝光(466 nm)有效地激发,并发出明亮的红光(613 nm),来自于Eu3+离子5D0→7F2的电偶极跃迁,色度为x=0.655,y=0.345,证明了Eu3+离子在晶体结构中占据了非反演对称中心的位置,且激发波长与目前广泛使用的蓝光和紫外光LED芯片相匹配,适用于白光LED的制造;此外,本论文还研究了铕离子Eu3+的发光光谱与衰减光谱对温度的依赖性,研究结果表明,该系列红色荧光粉具有良好的热稳定性。通过对该红色荧光粉进行系统而全面的特性分析,探索该红色荧光粉在白光LED领域的潜在应用。第四章,本章节通过高温固相法成功制备了系列稀土钼酸盐红色荧光MR2(Mo O4)4:Eu3+(M=Ba,Sr,Ca;R=La3+,Gd3+,Y3+)。经XRD表征,所制备出的荧光粉均为纯相结构;通过对其发射光谱及激发光谱的分析,表明该荧光粉能够被近紫外光(395 nm)有效地激发,并发出明亮的红光(615 nm),来自Eu3+离子5D0→7F2的电偶极跃迁。通过测试不同Eu3+离子掺杂浓度下,MR2(Mo O4)4:x Eu3+的发光强度,确定最佳的掺杂浓度;其中量子效率可由不同温度下(10-450 K)荧光粉的发光强度所决定。通过研究系列红色荧光粉的衰减时间和发光对温度的依赖曲线,浓度猝灭效应以及色度坐标,发现Ba YEu(Mo O4)4,Sr Y0.6Eu1.4(Mo O4)4和Ca Eu2(Mo O4)4三种荧光粉具有显著的发光性能,在白光LED领域具有潜在的应用。第五章,本章节通过高温固相法制备了铕离子Eu3+掺杂Sr Zn P2O7陶瓷荧光粉。利用Eu3+离子特有的激光位置选择激发与发射光谱技术,深入研究Eu3+在该基质晶格中所处的晶体学位置,并研究了该基质的局域微结构对发光性能的影响。测试了Eu3+在不同温度下的发光光谱和光衰减曲线。测试结果表明,在Eu3+离子掺杂的Sr Zn P2O7陶瓷荧光粉中,Eu3+离子取代了Sr2+和Zn2+两个位置,即有两种不同的配位环境、两个发光中心,且两者之间存在能量传递。详细论述了晶体的结构缺陷与电荷补偿机理,并通过位置选择激发与发射光谱推断出,Eu3+(A)位置应该是来自于Sr Zn P2O7晶体中与空位锶离子V"Sr有关的电荷补偿应,且占主要格位。Eu3+(B)位置较弱的荧光强度则是因为其占据较弱的格位,即与氧间隙离子Oi"有关的电荷补偿。Eu3+(B)取代Zn2+离子,形成偶极子络合物[2Zn2+→2Eu3+-Oi"]。本论文的创新点:(1)首次系统地研究了不同基质红色荧光粉的物相结构与发光性能的关系;(2)首次利用铕离子Eu3+的位置选择激发和发射光谱研究了焦磷酸盐Sr Zn P2O7的晶体学结构以及铕离子Eu3+在基质晶格中的占位情况;(3)通过对荧光粉的发光量子效率,发光热稳定性能,浓度猝灭以及发光色度坐标来分析其在白光LED领域的潜在应用,对红色荧光粉的进一步开发与应用具有重要的参考和借鉴价值。
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