【摘 要】
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近年来,Ce O2因其优异的储氧能力、独特的Ce4+/Ce3+氧化还原循环性和高催化活性而被广泛关注。纳米Ce O2颗粒表面具有丰富的活性中心和缺陷,在反应物分子的吸附、电荷转移以及化学反应过程中起着重要作用。然而,纳米Ce O2颗粒较高的表面能使其在制备和储存过程中易发生团聚,从而影响其物理化学性质和催化性能。因此,如何制备分散性良好且性能优异的纳米Ce O2催化剂是研究热点。本论文采用化学沉淀
【基金项目】
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国家重点研发计划（2017YFA0206801）; 国家自然科学基金（21878015）
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近年来,Ce O2因其优异的储氧能力、独特的Ce4+/Ce3+氧化还原循环性和高催化活性而被广泛关注。纳米Ce O2颗粒表面具有丰富的活性中心和缺陷,在反应物分子的吸附、电荷转移以及化学反应过程中起着重要作用。然而,纳米Ce O2颗粒较高的表面能使其在制备和储存过程中易发生团聚,从而影响其物理化学性质和催化性能。因此,如何制备分散性良好且性能优异的纳米Ce O2催化剂是研究热点。本论文采用化学沉淀法,结合表面改性,制备不同形貌、不同粒径且可分散在不同极性溶剂中的纳米Ce O2颗粒。主要考察了温度、p H值、反应溶剂、表面改性剂等对颗粒制备的影响;进一步探究了纳米Ce O2水相和油相分散体分别光催化降解农药草甘膦和催化硅氰化反应的性能。全文的主要研究内容如下:1、以柠檬酸为改性剂,采用化学沉淀法制备纳米Ce O2水相分散体。通过调控柠檬酸的加入时间,可获得粒径为2.1、3.5和4.8 nm的纳米Ce O2颗粒。将所制备的多种粒径的纳米Ce O2颗粒应用于光催化降解草甘膦,2.1 nm的催化剂展现出最优的光催化性能,其在p H=4的条件下,在紫外光和可见光光源下,分别能在5 min和20 min内完成对水中草甘膦的降解,其降解率为4.8 nm的纳米Ce O2颗粒的6倍和20倍,且降解动力学数据符合拟一级动力学模型;随着p H值从3增加到10,2.1 nm的纳米Ce O2颗粒对草甘膦吸附容量从59.4 mg/g下降到10.2 mg/g;纳米Ce O2颗粒在紫外光和可见光照射下均能生成·OH和·O2-活性氧物种,实验证实了强氧化性物质h+在草甘膦的光降解过程中起主导作用,草甘膦的降解机理为C-N键受到强氧化性物质的进攻,从而生成氨甲基磷酸和其他短链酸。2、以月桂酸钠为改性剂,采用化学沉淀法制备纳米Ce O2油相分散体。通过调控p H值、溶剂、温度和铈源等,可实现对纳米Ce O2颗粒形貌和粒径的调控,包括4 nm和10 nm的多面体形状颗粒、棒状及梭状颗粒;10 nm的多面体形状颗粒具有最高的Lewis/Br?nsted酸性位点含量,其对于硅氰化反应表现出最优的催化性能;当以正庚烷作为溶剂或不使用溶剂时,硅氰化反应的产率在1 h和0.75 h分别达到99%以上。同时,所制备的纳米Ce O2颗粒表现出良好的循环性能,第五次循环后,硅氰化反应在1 h内仍保持98%以上的高产率。DFT计算表明,月桂酸钠接枝在纳米Ce O2颗粒表面可以抑制反应中间产物氰化氢在催化剂活性中心的吸附,从而达到保护催化剂活性位点,加速硅氰化反应的目的。
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