V3O7纳米阵列储能机理及与氮掺杂碳键合包覆的改性研究

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超级电容器是一种介于传统电容器和电池之间的新型储能器件,由于其具有高功率,较长的使用寿命和快速充放电等优势,可以应用于各个领域,为解决能源危机和环境保护两大难题提供有利的保障。作为影响超级电容器性能的关键因素,电极材料的性能直接决定器件的电化学性能。目前,研究较多的碳材料、过渡金属氧化物和导电聚合物以及它们的衍生电极材料都各有其优缺点。在全电容器件中,这些材料主要用于超级电容器的正极材料,但是可以作为负极的材料却种类较少,且容量远低于正极材料。这种正负极电极材料比容量的失衡的现象严重制约了电容器能量密度的提高,限制了高能量超级电容器体系的开发。因此,为了满足高能量超级电容器的需求,亟需设计出一种具有高比容量的新型负极材料。在众多电极材料中,钒氧化物具有多种氧化态,其中比较常见的V2O5,VO2,V203等。这些氧化物具有较高的电荷存储能力,低成本等特点,受到人们关注。它的理论比容量和电压窗口均高于其它过渡金属氧化物,并且大多具有层状结构,有利于超级电容器充放电过程中电解液离子的嵌入/脱出,提高其比容量和充放电循环稳定性。因此,钒氧化物作为超级电容器电极材料有着广阔的应用前景。本论文主要研究了混合价态V3O7的储能机理,并与氮掺杂碳键合包覆(NC-V3O7),提出了一种电化学性能优异的的NC-V3O7负极材料。主要工作内容如下:(1)采用简单的水热法,合成了由多孔纳米线自组装成的巢状V3O7纳米阵列。通过控制变量法,研究了在水热过程中不加入乙醇的对比实验,确定其形成机制主要由于乙醇还原作用的影响。利用“暂态分析法”,研究V3O7在不同反应电压下的储能机理,发现V3O7在这个过程中发生了氧化还原反应,在-0.6 V电压下被转换为V6013,在0.2V电压时变为V2O5。同时,经过电化学测试,巢状V3O7表现出良好的电容性能,在电流密度0.5 A gd时比容量为365.62 F g-1。(2)利用紫外光原位聚合法,合成了 V3O7@聚吡咯(PPy),经过煅烧后制备出了巢状NC-V3O7纳米阵列,进一步提升了巢状V3O7的比容量和循环稳定性。这种独特的NC-V3O7材料在电流密度0.5 A g-1时具有660.36 F g-1的高比容量,甚至在电流密度为50 A g-1时仍可以达到187.72 Fg-1的比容量,而且其电化学性能均高于V3O7、碳包覆的V3O7(C-V3O7)和单纯的氮掺杂碳(NC)。根据本工作的研究,NC-V3O7优异的电化学性能主要归因于氮掺杂碳与V3O7的协同作用,即独特的“三明治”结构(C分别与V和N成键)使V3O7更加稳定,并提供了高速的离子和电子的传输通道。最后,我们分别组装了对称性超级电容器(NC-V3O7//NC-V3O7)和非对称性超级电容器(Ni@α-MnO2//NC-V3O7)器件,均显示出比相关报道更优异的能量密度和功率密度。
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