生物炭及其活化改性材料对水体中药物类有机污染物的去除机理研究

来源 :湖南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qq11xqxq
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
药物类有机污染物可以通过多种途径进入水环境,对生态环境和人类健康造成危害,药物在水体中的广泛存在日益受到关注。因此,研究从水体中有效去除药物类有机污染物的处理方法非常重要。本文采用不同的原材料、不同制备条件和不同活化改性方法,制备出了不同生物炭材料和不同活化改性生物炭材料,采用不同分析技术对生物炭材料的性能进行表征,并将制备的不同生物炭材料应用于水体中药物类有机污染物的处理。通过对不同制备条件下得到的生物炭的物化性质,以及对水体中抗生素去除的研究,优化生物炭材料制备条件,提升其对水体中药物类有机污染物去除能力,并探究不同生物炭材料对水体中药物类有机污染物的去除机理。从而为生物炭材料用于水体中药物类有机污染物的去除提供理论依据。
  本研究首先采用稻壳在不同温度下热解制备得到不同生物炭,并将这些生物炭应用于三种抗生素的去除,包括四环素(TC)、强力霉素(DC)和环丙沙星(CF)。研究表明,稻壳生物炭对抗生素的吸附能力与其自身的性质密切相关。随着热解温度的升高,生物炭的比表面积和孔容急剧增加。700℃下制备的生物炭RH700的比表面积(211.76m2/g)比300℃下制备的生物炭RH300(2.02m2/g)高出约100倍。RH700对三种抗生素的吸附量均显著高于RH300。此外,溶液pH、背景电解质和腐殖酸对吸附量也有很大影响。与TC、CF相比,溶液pH对DC吸附能力的影响更为显著。同时,存在二价阳离子时的抗生素吸附量低于存在单价阳离子时的吸附量。此外,腐植酸对RH700吸附TC和DC具有有抑制作用。RH700对三种抗生素的最大吸附量为DC>TC>CF。研究表明,RH700去除TC、DC和CF的机理主要为生物炭表面与抗生素之间的静电相互作用、氢键作用和π-π相互作用。
  研究发现,在不同热解温度下制备的水稻秸秆生物炭对两种抗生素(强力霉素DC和环丙沙星CF)也具有较强吸附作用。随着热解温度的升高,水稻秸秆生物炭的比表面积和孔体积逐渐增大。对于这两种抗生素,高温生物炭(BC700)比低温生物炭具有更高的吸附能力,这与其较高的比表面积、较大的微孔和中孔体积以及较高的石墨化程度相关。随着溶液pH值的增加,两种抗生素的去除效率先升高后降低。在pH为6-8时,BC700对抗生素表现出更高的吸附能力。单价阳离子(Na+和K+)对抗生素吸附能力的影响比对二价阳离子(Mg2+和Ca2+)的影响小。此外,BC700对DC的吸附能力高于其对CF的吸附能力。BC700对DC和CF吸附量比先前报道的一些吸附剂更高或相当,这表明BC700是去除水体中DC和CF的有效吸附剂。π-π相互作用和氢键作用是BC700对抗生素吸附的主要机理。
  为了进一步提高生物炭对药物类有机污染物的去除能力,本研究采用空心莲子草作为原材料,在300℃和450℃下热解得到不同温度的生物炭(BC),并采用H2O2对生物炭进行改性(mBC)。该研究证明,随着热解温度的升高和H2O2的改性,生物炭的孔特性得到明显改善。H2O2改性可能影响生物炭表面的含氧官能团,使mBC上-COO-官能团增多。mBC对二甲双胍(MF)的吸附量(300℃和450℃生物炭分别为258μmolg-1和335.5μmolg-1)高于未改性生物炭的吸附量(300℃生物炭为226μmolg-1,450℃生物炭为248.5μmolg-1)。同时,450℃下制备的未改性生物炭和H2O2改性生物炭对MF的吸附量均高于300℃下制备的生物炭。生物炭对MF的吸附是自发的和吸热的过程。低浓度Cu(Ⅱ)的存在可以增强mBC对MF的吸附。此外,在pH3-7条件下,重金属对MF吸附的影响较显著,而在pH>7时,重金属对MF吸附的影响较小。
  本研究也比较了不同化学改性方法对生物炭吸附水体中雌二醇(E2)的影响。结果表明,与其他改性生物炭以及原始生物炭相比,碱改性生物炭具有较高的孔隙率、BET比表面积和孔隙体积,有利于提高生物炭对E2的吸附能力。红外光谱和XPS分析表明,与原始生物炭相比,改性生物炭具有更多的疏水性和非极性表面基团,这可能增加与E2(疏水性有机化合物)的结合能力。与其它改性生物炭相比,碱改性生物炭的E2去除率较高,最大吸附量为44.93mg/g,这可能是由于碱改性生物炭具有较高比表面积和疏水特性。准二级动力学模型和Temkin模型能很好地拟合E2的吸附过程。碱改性生物对E2的吸附是自发的、吸热的吸附过程。碱改性生物炭对E2的吸附机制主要是π-π相互作用和氢键作用。
其他文献
随着工业化的发展,化石能源燃烧量增加,导致全球CO2排放量急剧增加,造成了气候变暖和冰山消融非常严峻的问题,威胁着人类的生存和社会的可持续发展,引起了人们的广泛关注。人们急需找到一种快速有效的方法来遏制CO2排放量的持续增加。在这严峻的形势下,气体分离膜以其高效、可持续、绿色等优点,得到人们广泛的关注。本文以聚乙烯醇(PVA)为基质,通过与聚乙二醇(PEG)、木质素磺酸钠(NaLs)和胺基化木质素
学位
随着我国国民经济的发展,工业生产及日常生活中有机溶剂的应用越来越广泛,制造大量VOC废气,不仅会造成严重的环境污染,危害人体健康,而且还会造成资源的浪费。本文以含一定浓度乙酸乙酯的印刷厂废气为研究对象,基于Aspenplus软件的各类模块功能,搭建了完整的乙酸乙酯变温吸附脱除工艺流程,研究了操作条件对吸附工艺的影响。  借助Aspen模拟软件,采用吸附加精馏的方式对乙酸乙酯废气进行处理。通过改变操
随着我国新型城镇化的推进,随迁子女义务教育公平问题逐渐走进公众的视野,并日益引起政府、社会和学术界的关注。当前,有关随迁子女义务教育公平问题的研究多集中在沿海经济发达地区,而针对西部后发展地区的研究相对较少。随着新型城镇化的实施和本地工业经济的发展,A市Z区吸收了大量流动人口就业,随之而来的随迁子女义务教育公平问题也逐渐凸显。论文通过问卷调查、个案访谈和社区走访调查,对A市Z区随迁子女义务教育公平
目的:通过对有机溶剂三氯乙烯(TCE)对BALB/c裸鼠皮肤角质形成细胞(KC)的调亡诱导作用的研究,探讨三氯乙烯药疹样皮炎(DMLT)出现严重的全身性皮肤损害的可能机制。方法:用20%、40%、80%和100%的TCE涂抹成年雌性BALB/c裸鼠背部皮肤,封闭涂皮处4 h,同时设空白和溶剂(橄榄油)对照。24 h后,用生理盐水除去残留受试物;观察皮肤反应,无菌取皮肤制成超薄和组织切片,用透射电子
根据联合国粮食与农业组织的统计数据显示,2018年老挝的咖啡产量为6.98万吨,产值达到8035万美元;老挝年咖啡出口贸易量为1.99万吨,出口贸易额达到3299万美元,占到该年度老挝农产品出口总额的比重为66.89%。老挝咖啡出口对于老挝经济的重要性显现出来。老挝咖啡出口的主要目的国是美国、欧盟(主要是德国、意大利、英国)亚洲国家(主要是日本、马来西亚、新加坡)。根据老挝咖啡出口商协会的数据,超
研究人员经过努力已甄别出导致囊性纤维化的主要基因。这项成果将有助于提高对该种致命疾病的诊断及治疗水平。来自多伦多(Toronto)和安亚伯(Ann Arbor)的研究者们报告说,他们已经确定了囊性纤维化基因(CF基因)的位置。囊性纤维化是在白色人种中最普遍的遗传疾病。
由于乙二胺四乙酸(EDTA)、氨三乙酸(NTA)、柠檬酸等有机配体的大量使用,Cr(Ⅲ)在电镀、制革、金属表面处理等工业废水中通常以稳定的有机络合态存在。现有的处理方法,如臭氧氧化、电化学氧化等,难以实现对Cr(Ⅲ)-有机配体的有效去除,且易生成毒性更高的Cr(Ⅵ),使其应用大大受限。因此,亟需开发低Cr(Ⅵ)产生、高效破除Cr(Ⅲ)络合物且可实现Cr同步去除的处理技术。光化学氧化技术因具有处理效
学位
随着工业的迅速发展,重金属污染已成为环境治理中的热点与难点问题。含重金属的废水广泛来源于电镀、印刷电路板、化工和印染等多种行业,具有三致效应和遗传毒性,对人体健康和生态环境造成严重的负面影响。由于乙二胺四乙酸(EDTA)、氨三乙酸(NTA)、柠檬酸、酒石酸等有机络合剂大量应用,这些行业废水中的铜、镍、铬等重金属通常以稳定的络合物形态存在。重金属络合物因结构稳定,难以被沉淀、吸附、离子交换等常规方法
学位
本论文首先通过研究了pH、温度和菌液接种比例对氧化亚铁硫杆菌氧化特性的影响,确定其最佳的生长环境条件;然后进行氧化亚铁硫杆菌等离子体诱变的研究,设置放电距离取4mm,探究放电时间和放电功率对菌种突变率和死亡率的影响,确定最佳诱变的放电时间和放电功率;在最佳诱变条件下进行诱变,筛选形状优良的正突变体富集培养;繁殖培养大量菌种供后续实验研究使用;接着对菌种做了固定化研究,研究了载体浓度、通气量、循环液
学位
水热炭化技术是能高效处理含水生物质的可持续化处理技术。近年来,对于生物质废物如污泥、秸秆、微藻、城市有机废物等的水热处理研究日益增多,然而大多数研究主要集中在水热液化制备生物油与水热炭化制备生物炭在土壤改良和吸附剂性能上的应用。缺乏对污泥和农业废物水热炭化能源化利用研究。本文对污泥与农业废物联合水热炭化制备固体燃料过程进行了深入研究。  首先确定了影响水热炭化的主要参数为反应温度和反应时间,通过对
学位