南方可变电荷土壤吸附水中4-硝基苯酚及铜离子的研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jimiewongy2009
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在我国南方热带和亚热带地区广泛分布着大面积的可变电荷土壤,这类土壤是我国的重要土壤资源。可变电荷土壤在形成过程中遭受强烈的风化和淋溶作用,其粘土矿物组成和表面化学性质均不同于温带地区的恒电荷土壤。这类土壤中的硅酸盐矿物以高岭石为主,并含有大量的Fe/Al氧化物。这类土壤颗粒表面既带有负电荷,又带有一定量的正电荷。因此,可变电荷土壤既可以吸附阳离子,又可以吸附阴离子,对某些离子还有专性吸附。本文所用土壤采自于广州和徐闻两地。文中首先通过扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、X射线荧光(XRF)、X射线衍射(XRD)和Zeta电位等对两种土壤的表面结构进行分析;然后介绍了两种土壤吸附4-硝基苯酚(PNP)的影响因素及PNP和Cu2+共存时,在土壤上吸附的相互影响;最后针对PNP在两种土壤中的吸附动力学和热力学进行了系统的研究,分别建立了动力学模型和吸附等温线模型。本文所得主要结论如下:(1)XRD分析结果表明两种土壤矿物相均包括尹利石、方解石、高岭石和石英;BET分析结果表明广州和徐闻两种土壤吸附前比表面积分别为60.05m2/g和12.29m2/g;XRF分析结果表明徐闻和广州土壤主要含有SiO2、Al2O3、Fe2O3。(2)两种土壤对PNP的吸附量均随着pH先增大后减小,当pH值为5.4时,徐闻土壤的吸附量达到最大,当pH为5.0时,广州土壤的吸附量达到最大。土壤吸附量随着离子强度的增加而增大。(3)Zn2+、Cd2+、Pb2+对PNP在土壤上的吸附有抑制作用,且抑制作用强弱顺序为Pb2+>Cd2+>Zn2+。(4)Cu2+存在情况下,两种土壤对PNP的吸附受到抑制作用,且随着Cu2+浓度增加,抑制作用增强;而PNP存在情况下,促进两种土壤对Cu2+的吸附。(5)在动力学研究中发现,两种土壤对PNP的吸附均能在2h内即能达到平衡,且徐闻和广州土壤的平衡吸附量分别为141.3mg/kg和160.0mg/kg。在吸附的初始阶段,准二级动力学程和Weber-Morris颗粒内扩散方程均能较好的拟合吸附过程,Weber-Morris内扩散是速度限制步骤。在整个吸附过程,准二级动力学模型最适合描述吸附过程。(6)两种土壤对PNP的吸附量随温度的升高而增加;Freundlich和Langmuir吸附等温方程式均能较好的拟合吸附等温线。两种土壤的无量纲特征分离因子RL在0到1之间,且Freundlich吸附指数n>1.0,由此表明两种土壤对PNP的吸附均为有利吸附。(7)热力学研究表明,两种土壤的ΔG0均小于0,表明吸附过程是自发进行的;徐闻和广州土壤的ΔH0分别为4.41kJ/mol和4.81kJ/mol,表明两种土壤对PNP的吸附是一个吸热过程,高温有利于吸附的进行;广州和徐闻土壤ΔS0分别为26.19J/(mol·K)和27.69J/(mol·K),表明在吸附过程中,溶液中未被吸附PNP的ΔS0增加量要高于吸附PNP的ΔS0减小量,总效应ΔS0为正值,吸附体系的混乱度增大。
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