【摘 要】
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挥发性有机物严重影响我国环境空气质量,属于重点工业污染源。对于VOCs的去除方法,多种多样,以高级氧化技术为主,多种技术联合使用。其中,光催化氧化技术由于其绿色、环保、无污染而得到广泛的关注。然而,粉末状光催化剂在反应器中很容易形成渠道流,使催化剂不能完全与污染物接触反应,且难以回收利用,极大地抑制该技术在环保领域的应用。本论文选用活性炭纤维（ACF）作为载体,不仅解决了粉末状催化剂的缺点,碳材料
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挥发性有机物严重影响我国环境空气质量,属于重点工业污染源。对于VOCs的去除方法,多种多样,以高级氧化技术为主,多种技术联合使用。其中,光催化氧化技术由于其绿色、环保、无污染而得到广泛的关注。然而,粉末状光催化剂在反应器中很容易形成渠道流,使催化剂不能完全与污染物接触反应,且难以回收利用,极大地抑制该技术在环保领域的应用。本论文选用活性炭纤维（ACF）作为载体,不仅解决了粉末状催化剂的缺点,碳材料作为电子传导体,还可提高光催化剂的光催化活性。基于此,本文通过溶胶凝胶和浸渍法制备活性炭纤维负载改性TiO2复合材料,分别为CeO2/TiO2/ACF、g-C3N4/TiO2/ACF以及N-TiO2/ACF三种不同的复合材料,并表征测试其晶型,微观结构,比表面积,孔容孔径分布,元素组成,电化学性质等。在自制的光催化反应器中探究材料对甲苯的去除效率,并考察影响甲苯去除效率的因素,如掺杂量、煅烧温度、镀膜次数、空速、甲苯初始浓度以及光照强度。除此之外,本论文还探究复合材料对甲苯去除的机理以及光催化降解可能的途径,结论如下:（1）CeO2/TiO2光催化剂以光滑薄膜的形式覆盖于ACF表面,且随着镀膜次数的增加,催化剂出现团聚现象。与TiO2相比,CeO2/TiO2/ACF复合材料在可见光区域出现轻微红移,电子空穴对复合效率明显降低,光电流响应值先增大后减小。CeO2/TiO2/ACF复合材料对甲苯的去除效率最高可达75%,当CeO2的质量分数为1.5%,镀膜次数为两次,材料煅烧温度为450℃,甲苯的初始浓度是380 mg/m~3,空速是1500 h-1,光照强度为24瓦。CeO2/TiO2/ACF复合材料对甲苯的去除效率主要归因于Ce3+/Ce4+氧化还原电位,CeO2/TiO2形成的异质结,ACF的吸附以及电子传导作用。（2）g-C3N4/TiO2/ACF复合材料中TiO2全部以锐钛矿相的形式存在,g-C3N4/TiO2光催化剂以光滑薄膜的形式覆盖于ACF表面。TiO2颗粒较好的分散于g-C3N4纳米片层上。与TiO2,TiO2/ACF相比,g-C3N4/TiO2/ACF复合材料电子空穴对复合效率明显降低,光催化活性增强。g-C3N4/TiO2/ACF复合材料对甲苯的去除效率最高可达84%,吸附量为140.55 mg/g,当g-C3N4的质量分数为6%,镀膜次数为两次,材料煅烧温度为450℃,甲苯的初始浓度是300 mg/m~3,空速是1000 h-1,光照强度为24瓦。g-C3N4/TiO2/ACF复合材料对甲苯的去除效率主要归因于复合材料大吸附容量、高催化活性以及长效使役等多功能协同作用。（3）N-TiO2光催化剂以光滑薄膜的形式覆盖于ACF表面,无团聚现象。与TiO2,TiO2/ACF相比,N-TiO2/ACF复合材料在可见光区域有响应,电子-空穴对分离效率明显提高。N-TiO2/ACF复合材料对甲苯的去除效率最高可达79%,符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型。随着甲苯初始浓度的增加,甲苯的去除效率与反应速率常数逐渐降低,说明高浓度不利于反应。N-TiO2/ACF复合材料对甲苯的高去除效率可归因于良好的结晶度、高比表面积、改进的带隙结构和多孔结构。因此,N-TiO2/ACF复合材料对动态甲苯的去除效果不是催化剂N-TiO2和吸附剂ACF的简单线性组合。
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