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由于核能的发展，各种放射性污染物已经严重威胁到生态环境安全，特别是日本福岛核泄漏事件造成大量的放射性核素排入海洋，这引起了世界的广泛关注。铀和碘作为核能生产的主要原料，由于其放射性和高毒性，对人体健康和生态环境造成了严重的危害。从放射性废水中有效和选择性地去除铀、碘引起了越来越多的研究兴趣。为实现海水中铀和碘的快速、高容量富集，本研究采用水热合成法，设计并制备了多种以热液碳、超分子有机骨架、铁基金属有机骨架、硅基材料为基质的功能化复合吸附剂。通过设计批次吸附实验，研究pH值、接触时间、温度、初始浓度、共存离子等对铀、碘吸附性能的影响。此外，采用XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM、TGA等表征技术，研究材料的化学组成以及内部结构。研究的主要结果如下：
1.本研究采用水热合成法（180℃反应48h）制备热液碳（HTC），通过两步接枝的办法将三聚氰胺（MA）和均苯三酸（TMA）先后接枝到HTC表面，并在其表面构建超分子有机骨架（SOFs），最终形成整体的热液碳基超分子有机骨架（HTC-MA-TMA）用于水溶液中U（VI）的去除。HTC-MA-TMA对U（VI）的吸附受pH的影响较大，在pH=4.5和初始浓度C0=30ppm的条件下，U（VI）的去除率约77.1%，并且在30min左右达到吸附平衡，且吸附行为最符合准二级动力学模型，R2为0.9996；HTC-MA-TMA对U（VI）最大吸附量为271.83mg/g，反应时间为120min，且该吸附行为遵循Langmuir等温模型，R2为0.9994，由模型计算的吸附容量为275.9mg/g，与实验值接近。此外，热力学研究表明HTC-MA-TMA对U（VI）的吸附是一个自发的吸热过程。经表征分析及吸附模型研究表明HTC-MA-TMA对U（VI）的吸附为单层的化学吸附，且吸附机理为HTC-MA-TMA具有大量的含氧、含氮有机官能团，U（VI）能够和这些有机官能团之间通过形成配位键牢固结合，实现U（VI）的去除。
2.金属有机骨架（MOFs）具有优良的结构性能，而超分子有机骨架（SOFs）能提供大量U（VI）结合位点，本研究通过水热合成法将MOFs和SOFs结合起来构建金属有机骨架/超分子有机骨架复合材料（MSONs）。MSONs结合了MOFs和SOFs双重优点，具有大量的含氧、含氮活性位点以及优良的结构性能，可用于水溶液中U（VI）的去除。介质中pH值变化对U（VI）的吸附影响较大，在pH=4.0和C0=50ppm的条件下，MSONs对U（VI）的去除率约94.02%，并且在20min左右达到吸附平衡，且最符合准二级动力学模型，R2为0.9998；MSONs对U（VI）最大吸附量为526.6mg/g，反应时间为180min，且该吸附行为遵循Langmuir等温模型，R2为0.996，由模型计算的吸附容量为552.5mg/g，与实验值接近。此外，热力学研究表明MSONs对U（VI）的吸附是一个自发的吸热过程，升温有利于吸附。经表征分析及吸附模型研究表明MSONs对U（VI）的吸附为单层的化学吸附，且吸附机理为MSONs具有大量的含氧、含氮活性位点，如羧基和氨基，U（VI）能够和氨基中的氮原子或羧基中的氧原子之间形成配位键，最终被吸附至MSONs材料表面。
3.通过简单的水热法（200℃反应12h）将二氧化硅包裹四氧化三铁制备硅基纳米球（MPs-SiO2），并作为I-吸附的基质材料，再将银纳米颗粒掺杂至MPs-SiO2中制备银掺杂硅基纳米球（MSA）。MSA含有磁性内核，方便固液分离，且二氧化硅层及表面的银纳米颗粒加强了MSA的化学和热稳定性。在吸附实验中，在pH=9.0和C0=50ppm的条件下，MSA对I-的去除率约82.5%，同时在反应的120min内吸附率迅速增加，后续逐渐在720min左右达到吸附平衡，且该吸附行为最符合准二级动力学模型，R2为0.9994；MSA对I-最大吸附量为204.48mg/g，反应时间为12h，且该吸附行为遵循Langmuir等温模型，R2为0.9995，由模型计算的吸附容量为206.61mg/g，与实验值接近。共存阴离子Cl-、SO42-、F-、CO32-对I-的吸附影响不大。此外，热力学研究表明MSA对I-的吸附是一个自发的吸热过程，R2为0.954，升温有利于吸附。经表征分析及吸附模型研究表明MSA对I-的吸附为单层的化学吸附，吸附机理归因于I-和MSA上银纳米颗粒之间形成的AgI沉淀的不可逆反应。
4.采用简单的水热法制备银掺杂的金属有机骨架/超分子有机骨架复合材料（Ag-MSONs）。在pH=9.0和C0=100ppm的条件下，MSA对I-的去除率约96.15%，整个吸附过程在120min左右达到平衡，且吸附行为符合准二级动力学模型，R2为0.9999；Ag-MSONs对I-最大吸附量为771.6mg/g，反应时间为12h，且该吸附行为遵循Langmuir等温模型，R2为0.9999，由模型计算的吸附容量为769.23mg/g，与实验值接近。共存阴离子F-、Cl-、Br-、SO42-对I-的吸附影响不大。此外，热力学研究表明Ag-MSONs对I-的吸附是一个自发的吸热过程，R2为0.983，升温有利于吸附。经表征分析和吸附模型研究表明Ag-MSONs对I-的吸附为单层的化学吸附，吸附机理归因于I-和Ag-MSONs上银纳米颗粒之间形成的AgI沉淀的不可逆反应。
1.本研究采用水热合成法（180℃反应48h）制备热液碳（HTC），通过两步接枝的办法将三聚氰胺（MA）和均苯三酸（TMA）先后接枝到HTC表面，并在其表面构建超分子有机骨架（SOFs），最终形成整体的热液碳基超分子有机骨架（HTC-MA-TMA）用于水溶液中U（VI）的去除。HTC-MA-TMA对U（VI）的吸附受pH的影响较大，在pH=4.5和初始浓度C0=30ppm的条件下，U（VI）的去除率约77.1%，并且在30min左右达到吸附平衡，且吸附行为最符合准二级动力学模型，R2为0.9996；HTC-MA-TMA对U（VI）最大吸附量为271.83mg/g，反应时间为120min，且该吸附行为遵循Langmuir等温模型，R2为0.9994，由模型计算的吸附容量为275.9mg/g，与实验值接近。此外，热力学研究表明HTC-MA-TMA对U（VI）的吸附是一个自发的吸热过程。经表征分析及吸附模型研究表明HTC-MA-TMA对U（VI）的吸附为单层的化学吸附，且吸附机理为HTC-MA-TMA具有大量的含氧、含氮有机官能团，U（VI）能够和这些有机官能团之间通过形成配位键牢固结合，实现U（VI）的去除。
2.金属有机骨架（MOFs）具有优良的结构性能，而超分子有机骨架（SOFs）能提供大量U（VI）结合位点，本研究通过水热合成法将MOFs和SOFs结合起来构建金属有机骨架/超分子有机骨架复合材料（MSONs）。MSONs结合了MOFs和SOFs双重优点，具有大量的含氧、含氮活性位点以及优良的结构性能，可用于水溶液中U（VI）的去除。介质中pH值变化对U（VI）的吸附影响较大，在pH=4.0和C0=50ppm的条件下，MSONs对U（VI）的去除率约94.02%，并且在20min左右达到吸附平衡，且最符合准二级动力学模型，R2为0.9998；MSONs对U（VI）最大吸附量为526.6mg/g，反应时间为180min，且该吸附行为遵循Langmuir等温模型，R2为0.996，由模型计算的吸附容量为552.5mg/g，与实验值接近。此外，热力学研究表明MSONs对U（VI）的吸附是一个自发的吸热过程，升温有利于吸附。经表征分析及吸附模型研究表明MSONs对U（VI）的吸附为单层的化学吸附，且吸附机理为MSONs具有大量的含氧、含氮活性位点，如羧基和氨基，U（VI）能够和氨基中的氮原子或羧基中的氧原子之间形成配位键，最终被吸附至MSONs材料表面。
3.通过简单的水热法（200℃反应12h）将二氧化硅包裹四氧化三铁制备硅基纳米球（MPs-SiO2），并作为I-吸附的基质材料，再将银纳米颗粒掺杂至MPs-SiO2中制备银掺杂硅基纳米球（MSA）。MSA含有磁性内核，方便固液分离，且二氧化硅层及表面的银纳米颗粒加强了MSA的化学和热稳定性。在吸附实验中，在pH=9.0和C0=50ppm的条件下，MSA对I-的去除率约82.5%，同时在反应的120min内吸附率迅速增加，后续逐渐在720min左右达到吸附平衡，且该吸附行为最符合准二级动力学模型，R2为0.9994；MSA对I-最大吸附量为204.48mg/g，反应时间为12h，且该吸附行为遵循Langmuir等温模型，R2为0.9995，由模型计算的吸附容量为206.61mg/g，与实验值接近。共存阴离子Cl-、SO42-、F-、CO32-对I-的吸附影响不大。此外，热力学研究表明MSA对I-的吸附是一个自发的吸热过程，R2为0.954，升温有利于吸附。经表征分析及吸附模型研究表明MSA对I-的吸附为单层的化学吸附，吸附机理归因于I-和MSA上银纳米颗粒之间形成的AgI沉淀的不可逆反应。
4.采用简单的水热法制备银掺杂的金属有机骨架/超分子有机骨架复合材料（Ag-MSONs）。在pH=9.0和C0=100ppm的条件下，MSA对I-的去除率约96.15%，整个吸附过程在120min左右达到平衡，且吸附行为符合准二级动力学模型，R2为0.9999；Ag-MSONs对I-最大吸附量为771.6mg/g，反应时间为12h，且该吸附行为遵循Langmuir等温模型，R2为0.9999，由模型计算的吸附容量为769.23mg/g，与实验值接近。共存阴离子F-、Cl-、Br-、SO42-对I-的吸附影响不大。此外，热力学研究表明Ag-MSONs对I-的吸附是一个自发的吸热过程，R2为0.983，升温有利于吸附。经表征分析和吸附模型研究表明Ag-MSONs对I-的吸附为单层的化学吸附，吸附机理归因于I-和Ag-MSONs上银纳米颗粒之间形成的AgI沉淀的不可逆反应。