聚天冬氨酸/木质纤维素水凝胶的制备及吸附/脱附性能研究

来源 :内蒙古农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:syn301
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近年来,木质纤维素基水凝胶由于具有较高的溶胀性、对重金属离子的吸附性和较好的再生性能,在重金属废水处理方面受到了人们的广泛关注。本论文以木质纤维素、聚天冬氨酸为原料,采用水溶液聚合法制备聚天冬氨酸/木质纤维素(PASP/LNC)水凝胶。研究预处理时间、预处理温度、KMnO4浓度、戊二醛用量、聚天冬氨酸用量、反应时间及反应温度对水凝胶溶胀性能及吸附Pb2+、Cd2+性能的影响,确定水凝胶最佳制备条件,并运用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、热重分析(TGA)、红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段确定水凝胶的微观结构。考察离子强度、溶胀时间、溶胀温度等溶胀条件对水凝胶溶胀性能的影响及溶液初始浓度、吸附时间、吸附温度等吸附条件对水凝胶吸附性能的影响,进一步确定水凝胶的吸附等温线和吸附动力学模型,并研究水凝胶对Pb2+、Cd2+的吸附机理。此外,在最佳吸附条件的基础上,研究水凝胶的脱附性能,考察HNO3浓度、脱附时间等脱附条件对水凝胶脱附性能的影响,确定最佳脱附条件。论文的主要研究结果如下:1.PASP/LNC水凝胶的制备及溶胀性能和吸附性能研究制备试验结果表明:预处理时间为15min,预处理温度为50℃,KMnO4浓度为0.06mol/L,戊二醛用量为1g,聚天冬氨酸用量为11g,反应时间为3.5h,反应温度为70℃时,PASP/LNC水凝胶的溶胀比最大,为11.3;对Pb2+、Cd2+的吸附量达到最大,分别为977.21mg/g、812.21mg/g。表征结果显示:聚天冬氨酸与木质纤维素发生共聚,形成表面疏松多孔的PASP/LNC水凝胶,这种结构有利于提高水凝胶的溶胀性能及对Pb2+、Cd2+的吸附性能,与木质纤维素相比,PASP/LNC水凝胶的结晶度明显下降,热稳定性明显提高。溶胀试验结果显示:当离子强度为0,溶胀时间为120min,溶胀温度为20℃,溶液pH为11时,PASP/LNC水凝胶的溶胀比达到最大,为11.9。2.PASP/LNC水凝胶对Pb2+、Cd2+吸附/脱附性能的研究吸附试验结果表明:Pb2+溶液浓度为0.04mol/L,吸附时间为120min,吸附温度为30℃,溶液pH为5.5时,PASP/LNC水凝胶对Pb2+的吸附量达到最大为972.35mg/g;Cd2+溶液浓度为0.05mol/L,吸附时间为60min,吸附温度为30℃,溶液pH为5.5时,PASP/LNC水凝胶对Cd2+的吸附量达到最大为811.71mg/g。吸附过程符合Langmuir等温线模型,准二级动力学模型。脱附试验结果显示:在HNO3浓度为0.04mol/L,脱附时间为60min,脱附温度为30℃时,PASP/LNC水凝胶对Pb2+、Cd2+的脱附量分别为907.68mg/g、741.22mg/g,脱附率分别为93.29%、91.36%。吸附/脱附循环实验表明:PASP/LNC水凝胶重复使用4次后,对Pb2+、Cd2+的吸附量分别为705.24mg/g、530.75mg/g。吸附机理分析结果显示:吸附后的水凝胶表面聚集着颗粒状的附着物,水凝胶结构中的O—H、-COOH是参与反应的主要基团,吸附过程中同时存在络合吸附和离子交换吸附。3.PASP/LNC水凝胶对Pb2+、Cd2+混合离子吸附/脱附性能的研究吸附试验结果表明:单一离子溶液中,PASP/LNC水凝胶对Pb2+、Cd2+的最大吸附量分别为974.21mg/g、803.21mg/g;混合离子溶液中,PASP/LNC水凝胶对Pb2+、Cd2+混合离子的最大吸附量分别为782.02mg/g、571.41mg/g,较单一离子时吸附量有所下降。混合离子溶液中,Pb2+的吸附饱和时间与单一离子相同,Cd2+的吸附饱和时间较单一离子延长了 30min。混合离子溶液中,Pb2+、Cd2+离子间存在相互抑制作用。吸附过程符合Langmuir等温线模型,准二级动力学模型。脱附试验结果表明:当HNO3浓度为0.04mol/L,脱附时间为60min,脱附温度为30℃时,PASP/LNC水凝胶对混合Pb2+、Cd2+的脱附量达到最大,分别为600.38mg/g、460.7mg/g,脱附率分别为76.77%、80.62%。吸附机理及吸附选择性研究结果表明:PASP/LNC水凝胶吸附Pb2+、Cd2+混合离子后晶体结构改变,水凝胶结构中的O—H、-COOH是参与反应的主要基团,吸附过程中同时存在络合吸附和离子交换吸附,PASP/LNC水凝胶对Pb2+具有较好的吸附选择性。
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