在当前传统化石能源逐渐被新能源替代的背景下,以锂离子电池为代表的能源存储器件以高能量密度、稳定的循环性能等优点被广泛地应用于各个领域。负极材料作为碱金属离子电池的核心组分,对电池容量、能量密度、循环稳定性等综合性能具有决定性的作用。现在市售锂离子电池的负极材料以碳材料、碳基复合材料为主,其中最典型的石墨碳理论储锂比容量只有372 m Ah/g。氮掺杂碳材料作为最常见的改性碳材料,具有更高的比容量和循环稳定性而受到广泛的关注和研究,但目前尚存在氮掺杂量难以提高和氮掺杂构型不易调控等难点。为了得到掺杂量更高且掺杂构型可调控的氮掺杂碳材料,本论文提出以高氮含量（55.1at.%）的石墨相氮化碳（g-C₃N₄）作为前驱体,利用了一系列基于“还原脱氮”的演化方法制备合成了高氮掺杂、且氮掺杂构型在一定程度上可调的氮掺杂碳材料。通过对所制备氮掺杂碳材料的物化性质表征与电化学性能测试,分析了不同工艺条件对氮掺杂碳材料结构、形貌、成分的影响,以及材料物化性质与其电化学性能之间的关系,阐明了所制备氮掺杂碳材料的储Li⁺/Na⁺机制。本论文为制备合成高氮掺杂碳材料提供了一条可行的新路径,文中的研究方法和实验结果对于高氮掺杂碳材料在电化学储能领域的研究与应用具有重要的指导意义和参考价值。取得如下研究成果:（1）以金属铝粉（Al）作为还原剂,采用金属热还原法,g-C₃N₄作为前驱体制备合成了高氮掺杂碳材料,证明基于g-C₃N₄采用还原脱氮法制备高氮掺杂碳材料的策略是可行的。具体研究了所制备高氮掺杂碳材料的形貌、结构、氮掺杂含量以及氮掺杂构型与制备温度、与作为锂离子电池负极材料的性能之间的关系。研究结果表明在600-800℃范围内,在金属热还原脱氮的作用机制下,随着热处理温度的升高,g-C₃N₄结构逐渐演变为无定形碳结构。所制备样品的氮掺杂量随着热还原温度升高而逐渐降低,同时其中石墨氮含量占比逐渐升高,导致电化学性能呈先升高后降低的趋势。在700℃下制备得到的氮掺杂碳材料拥有23.5 at.%的氮含量,且在0.05 A/g的电流密度下充放电循环100圈后依然能达到977 m Ah/g的储Li⁺比容量。（2）对乙酸钴与三聚氰胺的混合前驱体进行热处理,基于模板催化法制备合成自支撑氮掺杂碳纳米管材料。在高温热处理过程中,三聚氰胺在550℃热聚合形成g-C₃N₄,而乙酸钴分解为金属钴（Co）纳米颗粒并作为模板催化剂诱导g-C₃N₄演变形成自支撑氮掺杂碳纳米管材料,证明g-C₃N₄可在模板催化剂的作用下形成具有特殊形貌结构的氮掺杂碳材料。具体研究了所合成自支撑氮掺杂碳纳米管材料的物化性质和作为锂离子电池自支撑负极时的电化学性能,结果显示所制备的氮掺杂碳纳米管具有良好的自支撑性能,具有4.98 at.%的氮掺杂含量,在1m A/cm²的电流密度下充放电100圈后显示出2.14 m Ah/cm²的可逆面积比容量。（3）以g-C₃N₄为前驱体采用聚吡咯（PPy）辅助合成了氮掺杂量高于24 at.%的氮掺杂碳材料,表明由g-C₃N₄可以制备出高氮含量的氮掺杂碳材料。将g-C₃N₄与少量PPy进行复合后高温碳化,制备合成了具有极高氮含量的氮掺杂碳材料,并且该材料拥有比金属热还原法所制备氮掺杂碳材料更大的比表面积和孔积率。在热处理过程中,PPy对g-C₃N₄起到辅助作用,促使其演变为高氮掺杂碳材料。其中g-C₃N₄与PPy用量为2:0.2（wt.）时,所制备合成的氮掺杂碳纳米片含有27.4at.%的氮杂原子,在0.05 A/g的电流密度下充放电200圈后仍保持1639 m Ah/g的稳定储Li⁺比容量,同时具有出色的倍率性能和锂离子扩散速率。（4）以g-C₃N₄为前驱体采用聚乙烯吡咯烷酮（PVP）辅助合成了氮掺杂量高达33.7 at.%的碳材料。基于热重分析确定了g-C₃N₄在PVP的辅助作用下发生碳化相变为氮掺杂碳材料。在750℃下热处理所制备合成的氮掺杂碳纳米片拥有31.4at.%的氮含量,在0.05 A/g的电流密度下具有～1236 m Ah/g的稳定储Li⁺比容量,而700℃下所制备的氮掺杂碳纳米片拥有33.7 at.%的氮掺杂量,在0.05 A/g的电流密度下具有～300 m Ah/g的稳定储Na⁺比容量。此外,对扩散性容量和电容性容量的分析表明所制备的氮掺杂碳纳米片具有明显的赝电容储能特性,所以其作为锂离子电池负极材料在1 A/g的大电流密度循环1000圈后仍具有1163 m Ah/g的高储Li⁺比容量,作为钠离子电池负极材料以1 A/g的大电流密度循环1000圈后仍具有140 m Ah/g的高储Na⁺比容量。（5）采用硼氢化钠（NaBH₄）对g-C₃N₄还原脱氮制备合成了氮掺杂碳材料,在g-C₃N₄演变为氮掺杂碳材料的同时进行了原位预钠化,从而提升了氮掺杂碳材料作为钠离子电池负极的首次库伦效率。将g-C₃N₄与NaBH₄物理混合均匀后加热到450-650℃进行热处理,随后去掉副产物得到氮、硼共掺杂的碳材料。Na⁺会优先与石墨氮等吸附能较大的位点（造成不可逆容量）发生反应,从而减少了氮掺杂碳材料的不可逆容量,提升了氮掺杂碳材料作为钠离子电池负极的首次库伦效率。其中在650℃下制备的氮掺杂碳材料具有27.8 at.%的氮含量,且其中石墨氮含量只有1.1 at.%,首次库伦效率提升到了96.1%,在0.05 A/g的电流密度下循环500圈后仍展现出308 m Ah/g的储Na⁺比容量。（6）采用金属锂粉（Li）对g-C₃N₄还原脱氮制备合成了氮掺杂碳材料,在g-C₃N₄演变为氮掺杂碳材料的同时进行了原位预锂化,从而提升氮掺杂碳材料作为锂离子电池负极的首次库伦效率。具体地,将不同比例的g-C₃N₄与Li物理混合均匀后置于不同温度下进行热还原,得到了拥有不同氮含量、氮掺杂构型、预理化程度的氮掺杂碳材料。由于预锂化的作用,所制备的氮掺杂碳材料作为锂离子电池负极的首次库伦效率最高可达95.6%,当g-C₃N₄与Li的比例在4:1（wt.）时,所制备氮掺杂碳的首次库伦效率提升到了93.7%,在0.05 A/g的电流密度下循环100圈后仍具有1499.9 m Ah/g的储Li⁺比容量。