兰州地区臭氧污染的影响因子及典型个例的数值模拟研究

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近年来国内外许多城市均已出现臭氧(O3)超标现象,O3污染逐步凸显,已逐渐成为继PM 2.5后影响人体健康及生态环境的又一种重要的大气污染物,加上O3污染的影响因素非常复杂,逐渐成为研究的焦点问题。兰州是我国最早的工业区,曾因污染问题一度成为国内外关注的焦点,兰州也是我国最早发现光化学烟雾的城市。近几年,兰州地区O3浓度不断上升,超标现象时有发生,O3污染逐渐加剧,已威胁到人们的身体健康和生态环境。因此,研究兰州的O3污染具有重要的现实意义,研究结果可为兰州地区O3污染的防控和治理提供一定的参考依据。本文利用兰州2013年1月1日-2017年7月31日的气象要素和大气污染资料分析了兰州O3浓度的时空分布特征及气象要素对O3浓度变化的影响;在此基础上,利用广义相加模型(Generalized Additive Model,GAM)在控制长期趋势、季节效应、周末效应等基础上研究了兰州O3浓度与其影响因素之间的复杂的非线性关系,并建立具有交互项的多因子模型,进一步分析了不同因素及其因素间的交互作用对O3浓度变化的影响;并利用WRF-Chem模式对夏季一次O3污染过程中的气象场、污染物浓度进行了模拟,并与观测值进行了对比,结合O3污染过程的逐点分析,探究了兰州O3污染的成因。主要研究结果如下:(1)2013-2017年兰州O3和NO2浓度呈现逐年上升的趋势,颗粒物浓度稍有下降,SO2浓度也呈现逐年下降的趋势。兰州空气质量有所好转,良天数为一年中最多的天数,平均达标率64%。近几年逐渐增长的O3浓度对兰州市空气质量存在一定潜在威胁。(2)兰州O3浓度日变化呈现典型的“单峰型”,O3浓度在14:00-16:00最高,在06:00-08:00最低。O3与其前体物NO2浓度的日变化呈现相反的变化趋势,二者之间存在明显的负相关关系。O3浓度具有明显的季节变化特征且呈现倒“U”型,春季开始上升,夏季(6-8月份)O3浓度最高,秋季9月份以后迅速降低,冬季12月份O3浓度最低。颗粒物浓度春、冬季较高,而O3夏季较高,有“交叉污染”的趋势;颗粒物与O3之间相互影响,O3逐渐成为兰州继颗粒物之后为首要污染物天数最多的污染物。兰州近地面O3浓度与气象要素密切相关,日照时数和日平均气温与O3浓度呈显著正相关。相对湿度小于40%时超标天数最多,大于60%时明显减少;软风、无降水的情况下超标天数最多且伴随的O3浓度较高。综合分析,日照长、气温高、湿度低、小风、无降水是造成高浓度O3的有利条件。(3)单因子的GAM假设检验结果显示,模型调整后的判定系数(R2)为0.594,O3浓度方差解释率62.3%,其中温度解释了O3浓度方差的24.2%(F=350.84),是兰州O3浓度变化的主要驱动因素。结合O3浓度部分响应诊断图分析,兰州O3浓度与温度(T)、风速(W)、相对湿度(RH)、日照时数(SH)、污染物NO2、PM2.5呈显著非线性关系,与气压(P)、CO基本呈线性关系,气象要素中T、RH对O3浓度影响显著,污染物中NO2、PM2.5对O3浓度影响显著。具有交互作用的多因子GAM模型的调整判定系数为0.636,方差解释率为68.1%,模型拟合度较优,影响因素间的交互作用对兰州O3浓度变化解释率较高。交互作用项主要是“气象要素+污染物”的形式,其中以温度和风速的交互作用对O3浓度变化的影响最为显著,进一步证明了温度是影响兰州O3浓度变化的重要因素,亦可表明构建具有交互作用的GAM模型可定量研究兰州O3浓度的变化特征和复杂的非线性关系。(4)WRF-Chem模式模拟结果显示,O3的一致性指数(IOA)为0.90,NO2的IOA值为0.76,模拟效果整体较好,能够较好的反映出污染物浓度随时间变化的特征。模式模拟的O3浓度日变化特征呈现明显的“单峰”型,与观测值变化趋势基本一致。但污染物浓度模拟效果不如气象场(2m温度和相对湿度)好,尤其是污染物的峰值及峰值出现的时间,这可能是排放源清单、参数化方案的选取、模式误差等原因造成的。根据H2O2/HNO3比值法判定,兰州属于NOX控制区,可通过控制NOX的措施减缓兰州的O3污染,为兰州O3污染的防治提供科学依据。通过分析模拟和逐点分析的结果,此次兰州的O3污染过程是由气象因素、本地生成、区域传输共同作用发生的。
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