铝基复合混凝剂制备与去除溶解有机碳/氮效能研究

来源 :湖南科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xufuen2001
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地表水环境溶解有机质(DOM)污染正严重威胁供水水质安全,DOM主要为溶解有机碳/氮(DOC/DON),其污染控制受到广泛重视。常规的水处理铝盐、铁盐类对水环境DOC/DON消减效果十分有限。混凝法作为饮用水处理核心环节,研究混凝法去除水体DOC/DON具有重要实际意义。聚合氯化铝(PAC)是运用最广泛最常规的混凝剂,市场需求巨大,但其对DOC/DON去除效果并不理想,很有必要借助一定手段来提升PAC混凝去除DOM效能。有机-无机复合混凝剂是一类含有多种高聚合形态的聚合物,因其优异的混凝效能而广受关注。本论文在PAC的基础上引入PO43-和聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDMDAAC),优化合成条件制备出新型有机-无机复合混凝剂(PPAC-PDMDAAC),运用系列先进方法进行微观形貌、化学结构、铝形态分布与转化表征,研究不同显著影响因素下PPAC-PDMDAAC混凝去除DOM过程中效能机理与铝形态消减,探究铝形态消减率与DOM去除关联性规律。将新型PPAC-PDMDAAC运用于8种典型地表水体,以验证其去除DOM的效能与机理。论文主要研究内容及结论如下:(1)在PPAC-PDMDAAC的优化制备过程中,通过合成温度、PDMDAAC加入量、磷铝摩尔比、碱化度等单因素序批实验和响应面优化设计实验,获得PPAC-PDMDAAC最佳合成条件:72.45 g的AlCl3·6H2O溶于75 mL纯水,PDMDAAC加入量6 mL,磷铝摩尔比为0.3,碱化度为0.09,反应温度为90℃,熟化时间为24 h。用磷酸通过架桥连接多羟基铝而形成高聚合形态高分子,用碳酸钠调节碱化度,适量PO43-和PDMDAAC引入复合体系均有利于提升PAC混凝去除DOM效能。(2)在PPAC-PDMDAAC表征过程中,电镜图显示PDMDAAC在微观形貌上将PPAC包裹,表面出现团状结构;傅里叶红外和X-衍射图谱均表明PDMDAAC的引入使PPAC产生一些新峰,而PPAC原有一部分旧峰逝去;Al-Ferron逐时络合比色法解析PPAC-PDMDAAC中Al不同水解形态分布与转化,PDMDAAC使PPAC-PDMDAAC中产生更多Alb、Alc,尤其使Alc占比显著增加。PDMDAAC与PPAC是通过化学复合生成PPAC-PDMDAAC。(3)在PDMDAAC强化PPAC混凝去除DOM效能方面,Zeta电位表明引入PDMDAAC能够大幅度提升PPAC电中和作用;动态粒径结果表明PPAC-PDMDAAC相比于PPAC具有更佳的絮体沉淀能力、更快的聚集和沉降性能以及再生能力;PPAC-PDMDAAC处理水体DOM效能较PPAC和商业PAC更佳,且能够适用于更广pH变化。PDMDAAC的引入强化了PPAC混凝去除DOM效能。(4)在PPAC-PDMDAAC去除水体DOM过程与机理方面,通过单因素实验获得最佳混凝水力条件为:快搅时间120 s,慢搅时间15 min,快搅转速250 r/min,慢搅转速100 r/min;PPAC-PDMDAAC在pH=8,投加量为20 mg/L时,获得有最佳浊度、UV254、DOC、DON综合去除效果,中性和偏碱性作用效果更佳;浊度去除主要依靠电中和作用,而去除DOC和DON作用机理并不一致,较好去除DOC的投加量需要高于较好去除DON的投加量,去除UV254、DOC、DON主要基于吸附架桥、网捕卷扫。(5)在不同显著因素下PPAC-PDMDAAC中Ala、Alb、Alc消减率与浊度、UV254、DOC、DON去除率之间相关性规律方面,研究投加量、4种水力条件、pH、初始浊度、初始DOC浓度对铝形态消减率与水质指标去除相关性的影响,由于PPAC-PDMDAAC中Alc占比最高、Alb次之、Ala最少,Alb和Alc对水质指标去除贡献更大,Ala贡献最少;不同因素条件下Alb消减率与水质指标去除率之间相关性最高,表现出较强的正相关性,Alb和Alc共同作用是DOM消减的主要原因。(6)PPAC-PDMDAAC在地表水体DOM去除运用方面,混凝处理不同的地表水(湘江水、人工湿地水、污水厂出水、养殖水、池塘水、藻源水、人工湖水),对浊度、UV254、DOC、DON的去除率均明显高于常规处理结果,混凝过程中铝形态Ala、Alb、Alc几乎完全消减,PPAC-PDMDAAC能够胜任于不同的地表水处理过程。运用三维荧光技术评估混凝去除DOM过程能够挖掘更多的DOM组分信息,PPAC-PDMDAAC对DOM中的溶解微生物产物和腐殖酸组分去除效果要优于其他三种组分。
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