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新型超硬与超导材料的结构设计是凝聚态物理和材料物理研究领域的热点课题。本文应用CALYPSO晶体结构预测方法，结合基于密度泛函理论的第一性原理计算，提出了一种设计超硬材料的新方法，并针对“111”型铁基超导材料的常压相结构和磁性及高压相结构和电子性质进行了系统的研究，得到以下创新性成果：1.提出了一套设计新型超硬材料的方法。利用拉普拉斯矩阵对各向异性结构的硬度修正，实现了更为普适的硬度计算，并将硬度作为全局变量，结合基于粒子群优化算法的CALYPSO方法开展超硬材料的结构设计，采用第一性原理方法计算总能，在仅给定化学组分和外界条件下，绘制结构的硬度和能量分布图，挖掘出高硬度、低能量的超硬结构，指导后续实验合成。将发展的超硬材料设计方法应用于单质碳、二元BN及三元BCN化合物中，成功获得了前期实验合成结构，并提出了若干新型超硬结构，证明了所发展方法的可靠性。2.在低温和常压条件下，发现“111”型铁基超导体LiFeAs的层间条型反铁磁结构的能量最稳定，在磁性调制下四方P4/nmm结构发生了扭曲，相变为正交Cmma结构，说明LiFeAs和其它铁基超导材料类似，也存在磁性和结构相变。3.预言了若干“111”型铁基超导体的高压相结构，发现尽管LiFeAs、LiFeP和NaFeAs具有不同的高压相变序列，但共享四个高压新相，其中正交Cmcm高压相保留了常压四方P4/nmm相中的FeX4（X=As，P）四面体层，但FeX4四面体发生了扭曲，诱导了费米能级处电子性质的变化。其它高压相结构均形成了致密三维网络，其中I4mm高压相失去了金属特性，转变为半导体，研究结果极大拓展了人们对铁基超导体的认识。