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腈类化合物作为一种重要的有机化合物,被广泛应用于精细化学品、药物、材料和农用化学品等领域。同时,它们也是有机合成中一类重要的中间体,可以作为合成羧酸、胺、酰胺和脂类等化合物的原料。目前,在已有报道的传统方法中,反应需要在高温下进行并且使用有毒金属氰化物或者需要使用化学计量的催化剂。2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧自由基(TEMPO)是稳定的氮氧自由基,具有选择性好,绿色环保等优点,常被作为有机电合成的催化媒介。众所周知,电化学合成具有高效的原子经济性和低污染性等优点。因此,在本文中,我们开发了一种以醇为起始原料,TEMPO为媒介的一锅法电催化氧化合成腈绿色路线。研究了以乙酸铵作为氮源,醇为原料的一锅法制腈电化学路线。使用催化量的TEMPO作为催化媒介,0.1 M高氯酸钠-乙腈溶液为电解液。采用循环伏安法对TEMPO的电催化性能进行了研究,表明TEMPO被电化学氧化后形成了TEMPO+,并且在氮源乙酸铵存在下与醇发生了的氧化还原反应。同时,利用电化学原位红外光谱技术监测反应历程,实验表明醇首先被氧化为中间产物醇,然后在进一步氧化为目标产物腈。以苯甲醇为模版,探索了催化剂的用量、电解电压以及电解时间对实验结果的影响。在室温下进行电解实验和不同底物拓展,结果表明,底物的适用性较好,不同取代基的芳香苄醇都能转化为相应的腈类化合物。最后结合实验结果提出了可能的反应机理。研究了以六甲基二硅氮烷(HMDS)代替乙酸铵作为氮源的一锅法制腈电化学合成路线。电解反应需要加入乙酸作为调节剂,从而抑制醇直接与HMDS反应形成苄氧基三甲基硅烷副产物,促使使反应朝着目标产物的方向进行。因此乙酸的加入可以很好地抑制副反应的发生,有利于腈的形成。采用循环伏安法研究其催化反应性能,与乙酸铵作氮源相比,TEMPO催化氧化醇的速度要慢些。同时,利用电化学原位红外光谱技术监测反应历程。以苯甲醇为模版,系统地对溶液的酸碱性、电解电压、HMDS的用量、催化剂的用量以及电解时间等反应条件进行了筛选。在最佳实验条件下进行电解实验,研究了芳香族??、烯丙基和脂肪族醇,结果表明苄醇都能够取得不错的收率。