在现代化学化工生产中,催化剂正占据着越来越重要的地位。据统计,约有90%以上的化学反应是在催化剂的催化作用下进行的,这涉及石油加工、化工生产、有机合成、制药等广泛领域。因此,开发研究具有高活性、高选择性、高稳定性的催化剂成为各相关企业、生产单位关注的目标。近年来,金属氮掺杂碳(M-N-C)催化剂因具有催化活性高、稳定性好、制备简单等优点在电催化、有氧氧化、光催化、加氢氢化等领域引起了广泛的关注。然而,直接热解金属大环化合物制备M-N-C的方法面临着热解过程中金属粒子易聚集、粒子尺寸大,分布不均匀等缺点。因此,本文提出使用具有含氮量高、环保友好、廉价易得等优点的生物质作氮前驱体,金属卟啉作金属前驱体,并通过不同的预处理方法分散金属前驱体和氮前驱体,并达到在高温热解制备M-N-C过程中为金属粒子提供锚点,抑制金属离子聚集的目的。具体研究内容如下:1、用浸渍法将钴卟啉分散在干酪素表面并将该混合物在氮气气氛下高温热解制备了一系列不同金属含量的Co-N-C催化剂。研究结果表明,生物质作氮前驱体能有效提高催化剂氮含量和金属粒子分散度,减小粒子尺寸。热解浸渍法得到的金属卟啉和生物质混合物制备的Co-N-C在乙苯氧化中表现出较好的催化性能,当钴卟啉的负载量为0.5 g时制备的催化剂效果最好,乙苯转化率达到了 25%。该催化剂不仅在一系列C-H键氧化中表现出较好的催化活性,而且也表现出高的稳定性,在循环使用5次以后催化性能没有明显降低。2、用离子液体破坏干酪素的空间结构使钴卟啉高度分散在干酪素溶液中进一步促进氮前驱体和金属前驱体的接触。再将分散均匀的干酪素/钴卟啉/离子液体溶液在氮气气氛不同温度下焙烧制备了 一系列Co-N-C催化剂。实验结果表明,在500 ℃焙烧制备的Co-N-C具有最高的催化性能,相应的乙苯转化率为35%。催化剂的催化性能随着焙烧温度的增高而逐渐降低,这是由于在更高焙烧温度下会导致金属粒子的聚集、增大金属粒子尺寸,从而降低了催化活性。通过热解干酪素/钴卟啉/离子液体溶液制备的Co-N-C催化剂粒子分散较浸渍法更加均匀,平均粒子尺寸为4.6 nm。该催化剂在C-H键的氧化反应中催化活性能较浸渍法也有所提高,同时也表现出高的稳定性。3、用1-丁基-3-甲基咪唑硼氟酸盐作硼前驱体,氨基酸作主要氮前驱体,钴卟啉作金属前驱体一锅法高温热解制备了 B和N共掺杂的Co-B-N-C催化剂。在B元素的促进作用下,Co-N-C催化性能有了进一步的提高。以苯丙氨酸作氮前驱体制备的Co-B-N-C表现出最高的催化性能,乙苯转化率达到了 40%。该催化剂在其它C-H键的氧化中也表现出了很高的活性。稳定性也有了提高,在循环使用10次后催化效果没有明显降低。