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溴代阻燃剂(Brominated flame retardants,BFRs),包括多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)和典型溴代阻燃剂(Novel brominated flame retardants,NBFRs),是一类添加于家具、电子产品和建材等商品中以降低其可燃性的化学品。BFRs在全球大量生产使用,约占总阻燃剂市场的25%。BFRs在全球的各种环境介质中均有检出,可引发癌症、神经系统损害等疾病。本研究选取5个亚洲国家(中国、日本、韩国、越南和印度)布设采样点采集表层土壤和大气样品,分析了其中BFRs的污染水平和时空分布特征。结果表明亚洲五国土壤中ΣPBDEs和ΣNBFRs的平均浓度分别为49±140 ng/g dw和12±28 ng/g dw;大气中ΣPBDEs和ΣNBFRs的平均浓度分别为140±370pg/m3和240±730 pg/m3。土壤和大气样品中ΣBFRs在中国、日本和韩国的平均浓度显著高于越南和印度。在所有BFRs组分中,BDE-209和DBDPE为主要组分。土壤和大气中BFRs组分之间具有极显著的正相关,表明它们具有共同的源和相似的环境化学行为。利用主成分分析法解析了亚洲五国土壤和大气中BFRs的主要来源,同时结合多元线性回归法计算了每类BFRs污染源的贡献率。结果表明亚洲五国土壤和大气中BFRs主要来源于商用十溴联苯醚及其替代产品,而商用八溴和五溴联苯醚及其替代产品的贡献率较小。PBDEs的污染源贡献率研究表明,商用十溴联苯醚对除越南外其他亚洲国家土壤中PBDEs的污染贡献率较大,占总贡献率的55.8±2.5%到100±1.2%。该研究结果表明土壤中PBDEs的主要来源于商用十溴联苯醚的污染,或由于商用十溴联苯醚的分子量较大而易于沉积到土壤中导致的。研究亚洲五国土壤和大气中BFRs的空间分布特征,发现人口密度和气温均对BFRs的空间分布具有显著的影响。为确定污染源区,本研究以中国的土壤和大气样品为例,利用污染物的径向扩散模型进行定位,发现BFRs的主要污染源区域可能为山东省的莱州湾地区。其BFRs厂区附近土壤和大气中BFRs的平均浓度均极显著高于其他区域(p<0.001)。利用径向扩散模型可解析厂区1和厂区2土壤中BDE-209的模拟结果总方差的72%和80%(p<0.001)。点污染源的距离和风向对BFRs厂区附近土壤中BFRs的污染具有显著影响。以大气为研究介质,探讨PBDEs在被禁止使用前后亚洲大气中BFRs的时间变化趋势,结果发现亚洲大气中商用五溴联苯醚的浓度显著下降,体现了亚洲对商用五溴联苯醚监管的有效性。随着商用五溴和商用八溴联苯醚被禁止使用,中国大气中商用十溴联苯醚的平均百分含量从2005年的57.6±33.1%上升到2012年的78.7±22.3%,同时DBDPE的百分含量也显著升高。中国哈尔滨市大气中商用五溴和八溴联苯醚的浓度具有显著下降的趋势,其半衰期分别为6.8±2.0年和4.1±0.9年,而NBFRs各组分浓度的倍增时间范围在0.89±0.05年至8.4±4.0年之间。利用土壤和大气中BFRs的数据,评估不同国家不同年龄段人群经土壤和大气摄入BFRs导致的暴露剂量(EDI)、危险指数(HI)和致癌风险(CR)。结果表明不同年龄段人群经土壤和大气摄入BFRs的EDI、HI和CR均按年龄段的增加而递减。日本、中国和韩国人群经土壤和大气摄入BFRs的EDI、HI和CR的值均高于印度和越南。BFRs厂区和电子废弃物(e-waste)地区人群经土壤和大气摄入BFRs的EDI、HI和CR比普通地区高出1~4个数量级,表明BFRs厂区和e-waste地区附近人群的健康风险高于普通地区。利用蒙特卡罗模拟对经土壤摄入和呼吸摄入BFRs产生的健康风险进行模拟、灵敏度及不确定性分析,结果表明对蒙特卡罗模拟结果影响最大的组分均为BDE-209的浓度,其次为DBDPE、BDE-28和BDE-47的浓度。该结果体现了土壤和大气中这几种物质具有较高的浓度(BDE-209和DBDPE)或较强的毒性(BDE-28和BDE-47)。经土壤和大气摄入BDE-209产生的健康风险的模拟结果表明灵敏度最高的参数为土壤中BDE-209的浓度,其与模型输出结果的相关系数在0.56~0.58之间,其次为大气中BDE-209的浓度和暴露人群体重。