由于电子产品趋向于小型化、集成化、多功能化、高性能化,极易导致其在工作过程中时产生过热现象,严重影响其性能和使用寿命。研发具有高热导率的散热材料是解决这一问题的关键手段之一。聚合物拥有低成本、可加工性强、机械性能优异等特点,是作为散热材料的首选。然而,聚合物本身的热导率太低。往聚合物内部添加高导热填料可以大幅提升其导热性能,成为提高聚合物热导率最有效的方法。石墨烯由于其自身优异的导热性能,可作为填料来提高聚合物的传热效果,引起了人们的广泛关注。最初,天然石墨片被直接添加到聚合物基体中以提高热导率,但是,石墨片的添加量是有限的,因为大量石墨片的加入会影响聚合物的其他重要性能。后来,石墨烯被制备成气凝胶,它具有独特的三维网络结构、更高的比表面积和更轻的质量,可以更大幅度地提升聚合物基体的热导率,但其制备工艺复杂,批量生产比较困难。虽然石墨烯填料在聚合物热管理领域已经取得了很大的进展,但是构建一种新型的石墨烯结构并将其应用于石墨烯/环氧树脂复合材料仍然是非常必要的。本文以石墨烯微球/石墨纸作为填料,环氧树脂作为基体,制备了两种高导热石墨烯/环氧树脂复合材料。（1）采用冰模板组装工艺制备了一种三维互连的石墨烯微球。这种石墨烯微球为三维网状结构,具有很高的比表面积和丰富的纳米孔洞。然后将石墨烯微球用作导热填料与液态环氧树脂进行复合,制备出了一种石墨烯微球/环氧树脂复合材料。研究结果表明,其在每1 wt%的负载下具有437%的超高热传导效率,且最大面外热导率可达0.96 Wm-1 K-1。这种提升是由于石墨烯微球中所拥有的三维网状骨架、高的比表面积和丰富的纳米孔洞在环氧树脂内部构建了高效的热传导路径,可以使环氧树脂内部热量更有效地传递。（2）采用折线折叠工艺加工石墨纸,然后将石墨纸和液态环氧树脂分别作为填料和聚合物基体,制备了一种折线形折叠的石墨纸/环氧树脂复合材料。研究结果表明,所制备复合材料的面外热导率和每1 wt%的热导率提高效率分别高达24.19 Wm-1 K-1和349%。这种提升是由于石墨纸拥有超高的面内热导率,其在环氧树脂内部的紧密堆叠大幅地减小了界面热阻,构建了非常高效的热传导路径。重要的是,与传统的聚合物复合方法相比,该制备工艺操作更简单,并且可以实现初步的产业化。另外,本文还采用有限元分析模拟了这种石墨纸/环氧树脂复合材料在不同质量分数下的热导率,以此验证了实验值的准确性。综上所述,我们制备出了（1）一种三维互连的石墨烯微球及其填充的石墨烯微球/环氧树脂复合材料;（2）一种折线形折叠的石墨纸（PFGP）/环氧树脂复合材料。以上方法可以有效地提高环氧树脂的热导率,在电子产品散热领域具有广阔的应用前景,这些方法和结果为高导热高分子材料的持续发展奠定了一定的理论基础。