【摘 要】
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化石能源的过度使用造成了严重的能源短缺和环境污染问题。氢能作为新型清洁能源的代表,在推动能源转型发展中扮演着重要角色。电解水制氢以反应过程零碳排放的优点被认为是理想制氢途径之一,而电催化剂则是影响能源转换效率的关键因素。设计开发经济高效、稳定性好的电解水催化剂是目前热门研究方向。过渡金属磷化物具有优异的导电性和高稳定性等物理化学性质,被认为是最有前景的非贵金属基催化剂之一。本工作通过引入Cu元素对
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化石能源的过度使用造成了严重的能源短缺和环境污染问题。氢能作为新型清洁能源的代表,在推动能源转型发展中扮演着重要角色。电解水制氢以反应过程零碳排放的优点被认为是理想制氢途径之一,而电催化剂则是影响能源转换效率的关键因素。设计开发经济高效、稳定性好的电解水催化剂是目前热门研究方向。过渡金属磷化物具有优异的导电性和高稳定性等物理化学性质,被认为是最有前景的非贵金属基催化剂之一。本工作通过引入Cu元素对过渡金属磷化物进行结构调控,拟提高其电催化活性用于析氢反应与析氢和产氧双功能电解水。具体研究内容如下:（1）采用氧化刻蚀法在泡沫铜上生长Cu（OH）2纳米线阵列,经低温磷化获得Cu3P纳米线阵列作为支撑骨架,通过电化学沉积负载上非晶态NiCuFeP纳米片,制备出具有三维多级结构的NiCuFeP@Cu3P/CF纳米线阵列。利用SEM、TEM、XRD和XPS等表征观察其独特的三维多级结构,发现各组分间存在强电子相互作用。由于独特的结构和组分间的强电子相互作用,该材料在碱性介质中表现出优异的HER性能。NiCuFeP@Cu3P/CF仅需38 mV的过电位即可达到10 mA cm-2的电流密度,Tafel斜率为96.8 mV dec-1,20 h的耐久性测试中表现出良好的稳定性。（2）采用水热法在泡沫镍上合成NiFeCuLDH,再经过低温磷化获得含Cu的NiFeP纳米片阵列（NiFeCuP/NF）。SEM、XRD、XPS、HRTEM、ICP-OES等表征方法证实了Cu的成功进入晶格,有效调节了催化剂的电子结构,改善了其催化活性。在碱性介质中,对于电催化HER和OER,NiFeCuP/NF分别仅需106 mV和170 mV的过电位便可提供10 mA cm-2的电流密度。NiFeCuP/NF催化剂同时作为阳极和阴极用于整体电解水时,仅需1.52 V的电压就能驱动10 mA cm-2的电流密度,并能够在此电流密度下持续工作18 h,具有较好的稳定性。
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