近些年来,随着电子产业的蓬勃发展,开发新一代具有高储能低损耗的柔性电介质材料显得尤为迫切,聚偏氟乙烯(PVDF)及其共聚物凭其高介电常数引发了极大的关注,成为最有潜力的电介质储能材料。本文以VDF与六氟丙烯(HFP)的共聚物P(VDF-HFP)为基体材料,同时引入核壳结构M220(壳为聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA),核为丙烯酸酯类),采用溶液法制备了不同比例的P(VDF-HFP)/M220复合薄膜,并研究M220对P(VDF-HFP)结晶行为和储能性能的影响。此外,分别采用熔融混合法和溶液流延法,引入了导电填料碳纳米管(MWCNTs),制备了不同比例的P(VDF-HFP)/MWCNTs两相复合薄膜和P(VDF-HFP)/PMMA/MWCNTs三相复合薄膜(PMMA含量为10%),并通过对薄膜晶相结构、介电性能和机械性能的对比研究来探讨MWCNTs对复合薄膜的结构与性能的影响。M220含量低时可作为异相成核剂,促进P(VDF-HFP)的结晶,但是含量高时核壳结构部分破裂会阻碍结晶。复合材料的介电常数和介电损耗随着M220的加入有所降低,但复合薄膜的击穿强度显著提高,当M220含量为5%时,击穿强度达到464.93MV/m。并且,复合薄膜放电效率有所提高,在100MV/m的电场下,当M220含量为3%时,复合薄膜的放电效率为78%,P(VDF-HFP)薄膜的放电效率仅为65%。对于P(VDF-HFP)/MWCNTs两相复合薄膜来说,碳纳米管的含量为1%时达到渗流阈值,此时复合薄膜的介电常数高达154,介电损耗也达到5.2,而击穿强度则显著下降。此外,拉伸性能随MWCNTs的含量增加呈现先升高后降低的趋势,当MWCNTs含量为1.5%时,复合薄膜的拉伸强度和断裂伸长率均达到最高值,分别为34MPa和717%。在P(VDF-HFP)/PMMA/MWCNTs复合薄膜中,MWCNTs的含量变化对拉伸性能影响较小,介电常数和介电损耗均随着MWCNTs含量增加而增加,当MWCNTs含量为2%时,复合薄膜的介电常数高达120,介电损耗达到了11.5,此时,三相复合薄膜的击穿强度比P(VDF-HFP)/MWCNTs两相复合薄膜下降更快。