兰州城市气溶胶谱特征及其与大气逆温的相互作用研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liongliong535
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随着经济的发展和机动车保有量的增加,城市大气污染已成为全球关注的热点问题之一。目前我国正处于经济高速发展期,中东部地区正在遭受着严重雾霾天气困扰的同时,西部地区的大气污染也不容忽视。兰州位于青藏高原、蒙古高原和黄土高原的交界处,属大陆性干旱半干旱地区,黄河穿城而过,是典型的河谷城市。由于特殊的地形及其所产生的一系列气候效应使兰州成为我国大气污染最严重的城市之一。前人关于兰州大气污染的研究主要集中在粗模态颗粒物,对亚微米粒径颗粒物数浓度特征的研究很少。本文利用电迁移率和空气动力学粒径谱仪、微波辐射计、雨滴谱仪和自动气象站等仪器的观测数据,通过主成分分析和多元对数正态分布拟合等统计方法,在分析兰州城区大气颗粒物谱特征及其主要影响因素的基础上,对新粒子生成事件、气象条件和沙尘事件对大气颗粒物谱特征的影响进行了深入分析,并探究了山峰加热对日间脱地逆温的影响以及不同粒径段颗粒物与逆温之间的相互作用,得出以下主要结论:  1)受均相核化、局地排放和扩散条件的共同影响10~50 nm粒径段颗粒物数浓度在1月、5月和8月均较高,而50~100nm、100~1000nm和1~10μm三个粒径段颗粒物数浓度在1月出现峰值。核模态颗粒物数浓度日变化特征的季节差异最显著,其在春季为三峰型(峰值分别出现在早上、中午和晚上)、夏季为单峰型(峰值出现在中午),而秋、冬季为双峰型(峰值分别出现在早上和晚上),这种变化特征反应了新粒子生成以及人类活动的影响。其它粒径段颗粒物数浓度在四季均为双峰型(峰值分别出现在早上和晚上),但是受兰州山谷城区大气边界层结构以及山谷风的转换影响,峰值出现的早晚存在明显差异,夏季早上的峰值出现在08.:00时,冬季的出现在11:00时。四季大气颗粒物数谱分布几乎均为单峰型,但是冬半年的峰值粒径大于夏半年,而且冬半年爱根核模态和积聚模态颗粒物数浓度高于夏半年。冬半年粒径大于50nm颗粒物所占比例较高主要与燃煤取暖和弱的大气扩散条件有关,而夏半年核模态颗粒物数浓度较高,与新粒子生成和增长事件在春、夏季发生的频率较高有关。  2)兰州城区40%的观测日有新粒子生成事件的发生,它们主要出现在春季和夏季,特别是5月和8月,在1月出现频率最低。而且大部分新粒子生成事件(NPF)容易发生在晴朗、干燥和大风的天气条件下。新粒子生成日,气态前体物SO2和光化学反应产物O3浓度明显高于无新粒子生成日,而一次排放的气态污染物NO2和CO浓度差异较小。此外,较低浓度的已存在颗粒物有利于兰州城区新粒子生成事件的发生。兰州城区新粒子生成和增长速率分别在2.52~22.41cm-3 s-1和3.75~6.08 nm h-1范围内变化,这与世界上其它地区获得的结果具有较好的一致性。  3)气温、相对湿度、风速和降水对不同粒径段颗粒物数浓度的影响存在较大差异。春季,颗粒物数浓度主要受风速的影响;夏季,大气颗粒物数浓度不仅依赖于气温而且依赖于相对湿度和风速;秋季,爱根核模态和积聚模态颗粒物对气温更为敏感。气象条件对数谱峰值粒径的影响在夏季表现的最为显著,峰值粒径分别随着气温或相对湿度的升高而显著减小或增大,春、夏季随着风速的增加峰值粒径从约70 nm减小到20 nm左右。另外,降雪对20~1000 nm和2000~10000nm粒径段颗粒物的清除较降雨有效,而对于1000~2000nm粒径段颗粒物,降雨的清除作用更明显。降雪的清除系数随着颗粒物粒径的变化有明显变化,且降雪能有效地减少大气中粒径大于4μm的颗粒物。降雪和降雨对10~10000nm粒径段颗粒物的清除系数分别为3.11×10-7~1.18×10-3 s-1和3.18×10-6~7.46×10-4 s-1。非雷暴雨能有效地清除大气中粒径小于500 nm的颗粒物,而雷暴雨对500~1000nm粒径段颗粒物的清除作用更明显。雷暴和非雷暴雨对10~10000nm粒径段颗粒物的清除系数分别为8.25×10-7~1.23×10-3 s-1和7.48×10-6~7.46×10-4 s-1。  4)对于不同来源的沙尘,下游城市大气颗粒物的体积中位径以及沙尘天气前后颗粒物数、表面积和体积浓度谱分布的演变存在显著差异。DS1(沙尘主要源自内蒙古中西部的沙漠区)和DS2(沙尘主要来源于塔克拉玛干沙漠及其周边地区)期间兰州城区大气颗粒物体积浓度谱两个模态的体积中位径(VMD)分别位于3.0±0.2μm、5.0±0.1μm(DS1)和2.7±0.04μm、3.8±0.03μm(DS2)附近,可以看出不同来源沙尘其粒径存在较大差异。据此,探索了通过沙尘颗粒物的谱分布特征及其模态参数确定沙尘来源的方法。  5)利用兰州城区秋、冬季(2012年9月~2013年2月)期间大气颗粒物数浓度谱数据、气温廓线以及气象数据探索了贴地逆温和脱地逆温与大气颗粒物之间的相互作用以及山峰加热对日间脱地逆温的影响。通过分析有贴地逆温、有脱地逆温和不存在逆温三种气温廓线的出现频率以及对应的大气颗粒物平均数浓度谱分布特征,发现三类气温廓线对应的大气颗粒物数浓度谱分布特征相似,但是不同粒径段颗粒物数浓度存在较大差异。有贴地逆温存在时颗粒物数浓度最高而不存在逆温是颗粒物数浓度最低,特别是爱根核模态和积聚模态颗粒物表现的最为显著。兰州城区秋、冬季脱地和贴地逆温均通过降低大气的扩散能力使大气中爱根核模态和积聚模态颗粒物数浓度显著增加。日间脱地逆温主要受山峰加热和积聚模态颗粒物直接辐射效应的影响,而贴地逆温主要受爱根核模态和积聚模态颗粒物与逆温之间正反馈作用的影响。
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