铜基催化剂在仲丁醇脱氢反应中的应用

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:engineer2007
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本文以工业应用为目的,对以铜作为主体的系列催化剂进行了较深入、细致的研究。主要考察了采用浸渍法和共沉淀法两种方法制备的铜基催化剂在仲丁醇脱氢反应中的催化性能,同时通过采用XRD、TPD、TPR等手段对催化剂进行了表征,研究了催化剂的表面性质与催化性能的关系。之后又探索性的尝试了对催化剂进行成型实验和制备纳米Cu-ZnO催化剂,考察了其在仲丁醇脱氢反应中的催化行为。浸渍法制备催化剂的实验中,在反应温度为270℃,常压,液体空速为3h-1的条件下,Cu-ZnO/Na-SiO2催化剂在仲丁醇脱氢反应中具有最好的催化性能,在Cu负载量为8%,Cu/ZnO(mol)为2/1,Na负载量为0.5%时,所得到的仲丁醇转化率为93.6%,甲乙酮选择性为98.0%。共沉淀法制备催化剂的实验中,考察了催化剂的制备条件对催化剂在该反应中活性的影响。结果表明,沉淀温度为80℃,焙烧温度为450℃为最佳制备条件。在上述反应条件下,制备的Cu-ZnO-MgO催化剂在仲丁醇脱氢反应中的催化活性最高,其中Cu/ZnO(mol)为1/3,MgO含量为0.3%。所得到的仲丁醇转化率为93%,甲乙酮选择性为99.8%。之后采用高温还原的方法尝试评估催化剂的使用寿命并且与工业催化剂的使用寿命进行对比。结果表明,Cu-ZnO/Na-SiO2催化剂的寿命低于工业催化剂的使用寿命;而Cu-ZnO催化剂的寿命已经接近于或高于工业催化剂的使用寿命。我们探索性的尝试了对活性最高的催化剂进行成型实验和制备纳米Cu-ZnO催化剂,并且考察了其用于仲丁醇脱氢反应中的催化性能。结果表明纳米Cu与纳米ZnO之间的相互作用提高了催化剂的催化活性和稳定性,并且采用SiO2+C和Al2O3对催化剂成型不仅具有较高的仲丁醇转化率和甲乙酮选择性,而且具有较强的机械强度。
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