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水性粘结剂对锂离子电池电极的性能有重要影响,已成为粘结剂发展的重要方向,其中离子聚合物型粘结剂是水性粘结剂研究的重要方向之一。目前,离子聚合物粘结剂仍存在添加量高、柔韧性差等问题。本研究通过设计、并采用无皂乳液聚合方法制备了水性锂化离子聚合物粘结剂,针对广泛使用的石墨负极、硅基负极和磷酸铁锂正极的特点,对其进行了改性,并对各种粘结剂制备的电极性能进行了研究。采用无皂乳液的聚合方法制备了水性锂化离子聚合物粘结剂（Li-PSBM）,该粘结剂拥有-COOH、苯环和含锂（Li）基团,具有良好的粘结能力。通过调控聚合物的交联程度和粘结剂中的多种官能团,对聚合物粘结剂的内聚力和粘结力进行了调节,使其适用于不同电极材料中,为锂离子电池用水性粘结剂的改性提供了一种新的方法。Li-PSBM粘结剂中引入的部分基团可与石墨、硅基材料表面的基团形成氢键和离子键,理论估算结果表明,氢键和离子键的形成后使Li-PSBM粘结剂与石墨、硅基材料粘结力分别提高了11.4%和9.8%。经交联改性的高强度离子聚合物粘结剂（c-Li-PSBM）制备的石墨负极的剥离强度是Li-PSBM/石墨负极的1.35倍。添加量1.5 wt.%的c-Li-PSBM/石墨负极循环50周容量保持率高达94.49%,100周高达89.06%;超过了目前常用的粘结剂高添加量的水平。采用c-Li-PSBM/石墨负极制备的软包电池在常温下,2 C和3 C倍率下的容量保持率仍保持96.11%和82.59%,显示其良好的倍率性能;1 C倍率下循环300周后的容量保持率仍高达85.19%,显示其良好的循环性能。1.5 wt.%是目前报道的粘结剂添加量的最低值。上述结果表明,对粘结剂进行交联改性可提供额外的内聚力。强化交联和引入-COOH、苯环、-NH、-SO3和含Li基团制备的自修复离子聚合物粘结剂（SHI-Li）具有自修复功能和极高的粘结能力。采用SHI-Li粘结剂硅基负极的剥离强度高达1.788 mN mm-1,是使用c-Li-PSBM和丁苯胶乳胶粘剂（SBR）硅基负极的1.5和1.6倍。SHI-Li制备的硅基负极循环100周后的容量保持率接近使用c-Li-PSBM电极的1.3倍。循环100周后极片厚度仅增大了30%,远小于目前常用的粘结剂。SHI-Li粘结剂的可伸缩和高弹性的网络结构可提供强大的内聚力,加上氢键和离子键的共同作用,可维持活性物质颗粒更牢固而紧密地粘结在粘结剂的矩阵结构中并粘附于集流体上,有效地抑制电极嵌锂时产生的体积膨胀,并修复由此而形成的微小裂痕,形成对电极的自修复功能。通过提高含Li基团含量合成具有-COOH、苯环、-NH、-SO3Li和-COOLi等官能团的富锂粘结剂（PSBA-Li）,其聚合物链段上含Li基团中的Li+可缩短电解液中的Li+到达活性物质反应中心的距离,弥补磷酸铁锂正极（LiFePO4）离子扩散速率慢的缺陷,进而大幅提高LiFePO4正极的循环性能,尤其是高倍率下的容量保持率。PSBA-Li正极在0.5 C、1 C和2 C循环200周后的容量保持率分别为108.47%、103.57%和114.91%,是Li-PSBM正极的1.4（0.5C）和1.6（1C）倍,且是传统聚偏氟乙烯（PVDF）制备正极的15倍（0.5C）。PSBA-Li富锂粘结剂还可提供较大的粘结能力,PSBA-Li/LiFePO4正极的剥离强度高达1.480 mN mm-1,分别是Li-PSBM和传统PVDF粘结剂正极的1.3和2倍。