固载醚基功能化离子液体的设计合成及其脱硫性能研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 8次 | 上传用户:lion20003
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随着我国经济的发展,环境污染趋于严重,脱除燃煤烟气中SO2刻不容缓。作为一种新型绿色介质,离子液体具有可忽略的蒸汽压,较高的热稳定性和化学稳定性等特点,且可以克服现行钙法脱硫易造成二次污染的缺点,通过再生实现SO2资源化,将在脱除烟气中SO2方面具有极大的应用潜力。为了克服现有离子液体吸收量小和再生条件苛刻的缺点,人们利用离子液体的可设计性提出了醚基功能化离子液体(EFIILs)作为脱硫吸收剂。醚基中的O易对SO2中的S形成物理的作用力,可以通过增加醚基功能基团的数量形成多吸收位以增加吸附量,且再生条件温和。本研究针对醚基功能化离子液体开展了相关的基础研究工作,证明了其作为SO2吸收剂的优势。但是实验发现醚基功能化离子液体存在着粘度大、传质慢等问题,为此本论文在优化醚基功能化离子液体合成方法的基础上,开展醚基功能化离子液体物理负载和化学负载相关研究工作。本论文设计两步法合成了SO2多吸收位物理吸收型离子液体——咪唑阳离子1位氮上的取代基分别为含有1-3个醚基的功能化离子液体[C3O1Mim][H3CSO3],[C5O2Mim][H3CSO3]和[C7O3Mim][H3CSO3],并首次对醚基功能化离子液体脱硫前后的粘度、密度、表面张力进行了测定,讨论了EFIILs的热力学性质与醚基数量之间的关系,并对其脱硫性能和再生性能进行研究。同时,还通过量子化学计算探讨了醚基功能化离子液体与SO2之间的作用关系。采用浸渍法将EFIILs固载到硅胶上制备了EFIILs-SiO2,并对EFIILs-SiO2的外观形貌、稳定性和孔结构等进行了测定和分析。结果表明,EFIILs-SiO2具有高孔隙度、大比表面积和良好的机械性能,且其结构稳定,适用于SO2吸附。由于离子液体与硅胶的协同作用,EFIILs-SiO2的吸附效果优于纯EFIILs,并且可逆吸附效果良好,在进行吸附/脱附5次循环实验后,仍保持SO2的吸附能力基本不变。本论文设计了四步键合法,将醚基功能化离子液体固载到以正硅酸乙酯做硅源由原位制备方法得到的硅胶上,制备了含醚基的固载样品[C3O1Mim-SG][H3CSO3]、[C5O2Mim-SG][H3CSO3]和[C7O3Mim-SG][H3CSO3],并进行了分析表征。结果表明,[C3O1Mim-SG][H3CSO3]孔径分布较窄,呈现典型的微孔结构特征,而[C5O2Mim-SG][H3CSO3]和[C7O3Mim-SG][H3CSO3]属于典型的IV型吸附等温线,呈现典型的介孔结构特征。随后还进一步探讨了阳离子结构、温度、分压条件与SO2吸附能力之间的关系。
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