N,N-二乙基乙二胺水溶液捕集CO2行为及动力学研究

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自20世纪中叶以来,随着工业的飞速发展,温室效应带来的全球变暖等气候问题日趋严重,CO2是造成温室效应的主要气体,如何更加高效的减少碳排放是工业发展中亟待解决的问题,一直以来,人们致力于寻找各种方法对工业烟气中尤其是化石燃料燃烧产生的CO2进行捕集和封存,通过化学吸收剂捕集CO2是目前工业应用最广泛最成熟的技术。本论文选用同时具有伯胺和叔胺基团的二胺N,N-二乙基乙二胺(DEEDA)作为CO2吸收剂,研究无水状态下及不同质量分数DEEDA水溶液吸收CO2的吸收性能。无水状态下吸收CO2的产物(DEEDA-Car)是白色固体,通过SEM、冷冻电镜Cryo-SEM观察到DEEDA-Car内部棒状晶体结构堆叠排列,单根棒由多条1-2μm纤维组成。使用XRD分析,DEEDA-Car内部存在固态非晶,样品分子线性排列。DSC测试证实冷却过程有利于晶体的生成。对Avrami方程进行拟合,得到结晶速率常数k=4.639×10-1±1.136×10-2 min-1,半结晶时间t1/2=1.275 min,确定DEEDA-Car的成核机理(n=1.654±0.026)为一维生长的均相成核(n=2)。通过称重法测定了30 wt%、50 wt%和70 wt%DEEDA水溶液在不同温度下吸收CO2的吸收容量及吸收速率,通过红外光谱(FTIR)、研究吸收产物的结构,通过定量核磁共振碳谱(13C NMR)研究吸收反应过程中的各组分的变化,分析反应过程,证明其反应符合两性离子机理和碱催化机理。通过加热法评估了水溶液中DEEDA吸收CO2的再生性能,使用湿壁柱设备测定了不同温度及不同CO2分压下的吸收速率常数k2值并于与MEA做对比,结果表明DEEDA水溶液作为CO2吸收剂有良好的吸收和再生性能,有望成为理想的工业化CO2化学吸收剂。
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