具有多孔碳层的LiFePO4/C正极材料的制备及电化学性能研究

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随着环境污染和雾霾的不断笼罩以及传统能源(煤、石油、天然气)的日益枯竭,清洁高效的可再生绿色能源逐渐受到广大的关注,开始进入人们的视野。作为一种具有代表性意义的新型储能器件,锂离子电池的开发和使用就备受瞩目。锂离子电池是由正、负极电极材料组装的,而正极材料作为不可或缺的一部分,对电池的性能有重要影响。在众多的正极材料中,具有橄榄石型结构的Li Fe PO4(LFP)以其低廉的价格,安全环保,较高的比容量,稳定性好等优势,受到越来越多的热捧。但是LFP材料在巨大的发展前景面前,电子电导率和锂离子扩散速率较低是限制其商业化应用不可逾越的鸿沟。针对这两种缺陷,本文分别以聚丙烯腈(PAN)和聚丙烯腈-聚甲基丙烯酸甲酯(PAN-b-PMMA)嵌段共聚物为碳源,合成具有多孔碳膜的Li Fe PO4/C材料,试图改善其存在的问题和解释其包覆原理。碳膜的引入可以控制颗粒粒径大小,改善团聚,控制形貌。对制备的材料采用XRD、SEM、TEM、BET、Raman等进行表征,并组装器件,以恒流充放电系统对半电池进行的电性能测试。具体的研究内容如下:一、采用碳热还原法,以Fe SO4·7H2O为原料,两步合成Li Fe PO4/C材料,并研究了反应物初始浓度、碳源的种类及热处理温度等因素对Li Fe PO4材料结构、形貌以及电化学性能的影响,并通过比较包覆前后材料性能的不同说明改性的作用和意义,探讨了改性后Li Fe PO4/C材料在不同倍率下的比容量。研究结果表明:包覆后的样品颗粒均匀,分散性好,颗粒间的团聚现象明显改善,颗粒外包覆一层厚度约4 nm的碳膜。通过Land测试系统,包覆后的Li Fe PO4/C材料在0.2 C倍率下的首次放电比容量达到164.7 m A h g-1,远远大于没有改性的样品;在30 C下,其比容量仍然有62.1 m A h g-1,并且测试了两种样品的电化学阻抗,包覆后的材料Rct为58.62Ω,小于未改性的66.73Ω;本征阻抗Re也减小了,这表明包覆后的材料的电子导电性明显得到改善。二、采用原位碳热还原法合成了具有介孔碳膜的核壳结构的Li Fe PO4/PC电极材料,并研究了煅烧温度、碳源含量等因素对Li Fe PO4/PC电化学性能的影响。研究表明:当温度700°C时、碳源含量为10%时,样品保持了较好的形貌及最优的电化学性能。通过Li Fe PO4/PC的TEM图可以看出颗粒粒径较小,分散性良好,无明显的团聚现象,且Li Fe PO4/PC表面有一层具有孔洞结构的碳层,孔洞大小在15.06 nm左右。测试材料的电化学性能,结果表明:样品具有很高的比容量和倍率性能,在30 C时,也能达到78.9 m A h g-1的比容量,而且循环500圈后容量保持率依然在90%以上,表现了优异的电化学性能。
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