【摘 要】
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我国火工品和民用爆破器材使用的起爆药主要是叠氮化铅(LA)、斯蒂芬酸铅(LTNR)、四氮烯、二硝基苯并氧化呋咱钾(KDNBF)、二硝基重氮酚(DDNP)等单质起爆药。它们虽然都是经过历史筛选出的佼佼者,都具有各自的优点,且获得了工业规模的应用,但随着人们对自身保护和环境保护意识的增强,发现传统起爆药还都不同程度存在难以克服的环境保护和安全问题。为探究新型含能配合物类起爆药,改善已有传统起爆药在热安
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我国火工品和民用爆破器材使用的起爆药主要是叠氮化铅（LA）、斯蒂芬酸铅（LTNR）、四氮烯、二硝基苯并氧化呋咱钾（KDNBF）、二硝基重氮酚（DDNP）等单质起爆药。它们虽然都是经过历史筛选出的佼佼者,都具有各自的优点,且获得了工业规模的应用,但随着人们对自身保护和环境保护意识的增强,发现传统起爆药还都不同程度存在难以克服的环境保护和安全问题。为探究新型含能配合物类起爆药,改善已有传统起爆药在热安定性、感度、环保性等诸多方面的不足,对碳酰肼类含能配位聚合物类起爆药开展了研究,主要研究内容如下:1、以碳酰肼（CHZ）为配体,锶、钙为中心离子,设计和制备出了四种碳酰肼含能配位聚合物{[Ca（CHZ）2]（ClO4）2}n、[Sr（CHZ）2（ClO4）2]n、{[Ca（CHZ）2]（NO3）2}n、{[Sr（CHZ）2]（NO3）2}n。利用碳酰肼分子具有多个配位原子的特点,合成出了一维链状配位聚合分子[M（CHZ）2（NO3）2]n和[M（CHZ）2（ClO4）2]n,它们能在空间形成多孔结构（MOFs）,为探索新型含能配合物提供了基础材料。2、利用重结晶法得到了由碱土金属离子Ca2+、Sr2+形成的新型含能配合物[M（CHZ）2（NO3）2]n和[M（CHZ）2（ClO4）2]n晶体,测得了它们的晶体结构。CHZ分子由两个端基N原子和羰基O原子同时参与配位,作多齿配体,进而形成一维链状配位聚合结构,该结构有助于提升配合物分子的稳定性。分子结构内存在大量多元杂环,有利于提高分子的稳定性和能量密度,满足含能材料高能量密度发展的需求。3、对研制的产物进行了差示扫描量热分析（DSC）、以及热重和微商热重分析（TG-DTG）。研究发现:{[Ca（CHZ）2]（ClO4）2}n和[Sr（CHZ）2（ClO4）2]n两种高氯酸配合物都是只有一个明显的分解放热峰,峰顶温度分别为242℃和296℃。{[Ca（CHZ）2]（NO3）2}n和{[Sr（CHZ）2]（NO3）2}n两种硝酸配合物热行为较为相似,都各自有一个峰顶温分别为218℃和227℃的吸热峰,一个峰顶温分别为296℃和362℃的放热峰。所有目标产物均满足环境友好起爆药概念中耐温200℃的设计要求。对四种产物进行TG-DTG测试,结果显示,其分解质量损失速率在15%22.8%/K,分解彻底,主要为相应金属的氧化物。应用Kissinger法和Ozawa法两种方法研究了产物的非等温动力学,计算得到产品配合物第一放热分解过程的表观活化能E和指前因子A,热爆炸临界温度Tb、活化焓（35）H?、活化熵（35）S?、活化自由能（35）G?等热力学参数。4、测试了目标化合物对撞击、摩擦、静电等的感度,以及5s爆发点。其中,高氯酸配合物对外界机械刺激较为敏感,撞击感度,摩擦感度,列出数据,而在测试范围内,硝酸配合物对机械刺激表现出极为钝感的特性,在测试条件下不发生爆炸。
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