2,5,7,9-四硝基-2,5,7,9-四氮杂双环[4,3,0]壬酮-8（K-56）和5,5’-二硝胺基-[2,2’-双（1,3,4-噁二唑）]（ICM-101）是两种性能优良的单质含能材料,本文对两者的合成工艺分别进行了优化,确定了较佳的合成工艺条件并完成了百克级的放大实验。六硝基茋（HNS）是一种已广泛应用的低感耐热炸药,本文对HNS进行结晶研究,得到了粒度为100³00μm左右的晶体颗粒。（1）合成K-56的较佳工艺条件为:K-56前体1g,乙酸酐8ml,发烟硝酸7.5ml,硝化温度25℃,硝化时间4h,此条件下的产率为76.4%,纯度99%。K-56的高效液相分析方法为:检测波长285nm,流动相比例为乙腈/甲醇=30/70,流速1.5ml·min^-1。采用显微熔点仪、红外光谱仪、核磁共振仪、单晶X-射线衍射仪对K-56进行了表征,并对其晶体结构进行了分析讨论。（2）合成ICM-101前体的较佳工艺为:草酸二酰肼0.56g、KHCO₃ 1.05g、水30ml,97%BrCN 1.13g,反应时间2h,反应温度25℃,此条件下的产率为93.7%。合成ICM-101的较佳工艺条件为:ICM-101前体0.5g,发烟硝酸4ml,硝化温度30℃,硝化时间12h,此条件下的产率为87.3%。采用显微熔点仪、红外光谱仪、核磁共振仪对ICM-101进行了表征,并对其晶体结构进行了分析讨论。（3）以N,N-二甲基甲酰胺和发烟硝酸为溶剂,采用降温结晶法结晶HNS,初始降温温度为90℃,加晶种温度为80℃,开始自然冷却的温度为40℃,通过改变结晶过程中的搅拌速率和降温速率,可以得到平均粒度为100μm,200μm,300μm左右的HNS晶体颗粒。